观察并控制单个分子的旋转运动对于纳米机械研究具有重要的意义。在单个分子的尺度上精确地控制分子旋转的方向、速度、及旋转的开关状态是目前研究中面临的挑战。通过低温扫描隧道显微镜实验，我们发现超薄氯化钠双原子层上的单个镁卟啉分子的转动特性可以通过其电荷态来调控。在电荷中性态下，分子的转动被完全抑制；在正电荷态下，该分子能在电流激发下作较大角度的旋转震荡。超薄绝缘层减弱了分子与金属衬底的耦合，使得电子激发和电荷态的控制得以实现。通过测量旋转速率与样品偏压的关系，发现分子旋转激发的阈值能量与HOMO态边缘重合，揭示了分子旋转来源于电子共振激发过程。同时，分子激发几率与隧穿电流强度成正比，与独立单电子激发过程的特性相吻合。我们还发现分子的电荷态可以通过电流来操纵。结合第一性原理计算，我们在原子尺度上阐明了分子电荷态和转动的控制机理，为最终实现可控的分子马达提供了新的思路和方案。