Pd掺杂对SiO2杂化材料热分析动力学的影响

来源 :第十七届全国化学热力学和热分析学术会议 | 被引量 : 0次 | 上传用户:myskyhoney
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  本文采用溶胶-凝胶法,在甲基化改性的疏水性SiO2 杂化材料中掺杂金属钯,用Coast-Redfern 积分法和Achar 微分法相结合的方法[1-2],参照41 种常见固相热分解机理函数[1],求算钯掺杂前后SiO2材料热分解历程的活化能E 和指前因子A,研究钯掺杂对甲基化改性SiO2材料热分析动力学的影响.结果表明,在N2 气氛中,Pd/SiO2 杂化材料的热分解经历了4 个阶段,各阶段具有不同的热分解动力学机理函数,分别服从第41、7、20、9 号机理函数,其活化能分别为73.85、143.66、204.47 和417.19 kJ·mol-1,指前因子分别为1.20×1012、2.27×1013、8.50×1011 和1.03×1020 s-1.通过比较发现,在Pd/SiO2 杂化材料的热分解过程中,第1、2 阶段的动力学机理函数与未掺杂金属钯的SiO2 杂化材料不同,而第3、4 阶段的动力学机理函数与未掺杂金属钯的SiO2 杂化材料完全相同,且计算所得E、A 值接近.第1、2 阶段的动力学机理发生改变可能是因为Pd2+在这一阶段发生还原反应的缘故,第3、4 阶段的动力学机理未发生改变说明金属钯的掺杂对甲基的分解未发生明显影响.
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