【摘 要】
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减少钙钛矿中的有毒铅组分是实现环境友好型高性能钙钛矿光电器件的重要环节.研究发现Zn掺杂不仅可以降低CsPbBr3中铅含量,还可以改善CsPbBr3的光学带隙、激子结合能及光学吸收,但其大的形成能限制了高比例减铅的实现(12.5％).针对这一问题,本工作提出了一种Zn、Mn共掺CsPbBr3的减铅方案,在选定的掺杂浓度范围内可以在高光电性能与低铅含量间获得较好的平衡.第一性原理计算和实验结果表明,
【机 构】
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西安电子科技大学 陕西西安 710071
【出 处】
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第八届新型太阳能材料科学与技术学术研讨会
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减少钙钛矿中的有毒铅组分是实现环境友好型高性能钙钛矿光电器件的重要环节.研究发现Zn掺杂不仅可以降低CsPbBr3中铅含量,还可以改善CsPbBr3的光学带隙、激子结合能及光学吸收,但其大的形成能限制了高比例减铅的实现(12.5％).针对这一问题,本工作提出了一种Zn、Mn共掺CsPbBr3的减铅方案,在选定的掺杂浓度范围内可以在高光电性能与低铅含量间获得较好的平衡.第一性原理计算和实验结果表明,对于稳定的CsPb1-x-yMnxZnyBr3钙钛矿,由于Mn掺杂剂降低了结构的无序性,使体系的形成能得以降低,Zn、Mn共掺时Zn的比例y最大可达25％,对应的总掺杂比例(x+y)可达83％.但Mn的d轨道会在钙钛矿带隙中引入一条中间能带,该能带在提高材料吸光能力的同时会恶化载流子输运与分离,加剧激子复合,尤其(x+y)≥50％时这种恶化的激子复合变得不可忽略.而(x+y)＜50％时,Zn向CsPbBr3提供电荷的作用与Mn引发Pb-Br键变化的作用效果相抵消,使材料表现出与CsPbBr3相当的激子结合能和更小的带隙,同时也具有更强的光吸收.结果 表明,CsPb1-x-yMnxZnyBr3材料可在50％减铅比例下仍保持优良光电性能,且能稳定存在.这项工作为实现高性能的环保型钙钛矿提供了另一种途径.
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