【摘 要】
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以负载Ag为催化剂,乙烯气相空气氧化制环氧乙烷被认为是20世纪多相催化领域最成功的反应实例之一.近年来,1,3-丁二烯空气氧化制环氧丁烯也已接近产业化.然而,采用类似的催化
【机 构】
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烟台大学应用催化研究所,烟台,264005
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以负载Ag为催化剂,乙烯气相空气氧化制环氧乙烷被认为是20世纪多相催化领域最成功的反应实例之一.近年来,1,3-丁二烯空气氧化制环氧丁烯也已接近产业化.然而,采用类似的催化剂却难以实现丙烯空气氧化制环氧丙烷的工业化.环氧丙烷的生产目前主要采用氯醇法或Halcon法,前者产生大量含氯废水,污染环境;后者工艺复杂,且受联产品市场影响较大.近年来,以分子氧或H2O2为氧源的新环氧化法成为研究的热点.分析丙烯与氧气分子的反应,至少包括以下反应:(1)活性氧插入到C=C双键生成环氧丙烷;(2)活性氧使C-C键或C=C双键发生断裂而生成乙醛、乙酸、COx等;(3)活性氧氧化1位氢生成丙醛;(4)活性氧氧化2位氢生成丙酮;(5)活性氧氧化烯丙基氢而生成丙烯醛或丙烯酸.此外,还可能存在丙烯聚合等副反应.这些平行反应的存在,使丙烯环氧化反应很难形成单一的产物.Haruta等报道以H2/O2混合气作氧源时,负载金催化剂对环氧丙烷的选择性取决于金粒子的大小.只有当金粒子尺寸大小在2~3nm时,才具有高的环氧丙烷选择性[1].本文制备了NaCl做助剂、SiO2负载Au-Ag双金属催化剂,利用XRD、XPS等技术研究了催化剂的结构及表面化学组成,考察了焙烧温度对丙烯空气氧化制环氧丙烷反应活性的影响.
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