表面介质阻挡放电低温等离子体协同α-MnO2催化降解低浓度甲苯的研究

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近年来,我国工业源排放的挥发性有机化合物(VOCs)逐年递增,造成的环境问题日趋严重。新型技术低温等离子体(NTP)受到众多研究者的广泛关注,但高能耗以及副产物问题始终困扰其发展。本文针对NTP技术现存缺点,在自制的表面介质阻挡放电反应器内,引入α-MrnO2等不同晶型 MnO2和α-MnO2/anatase TiO2复合金属氧化物催化剂,采用典型VOCs-甲苯考察低温等离子体和催化体系的相互影响和协同作用。首先,考察自制表面介质阻挡放电的放电特性以及对低浓度甲苯的降解性能。研究发现,自制高压脉冲电源的表面介质阻挡放电为单脉冲放电。甲苯的去除效率、O3产量与逃逸量、NOx产生量、甲苯的矿化率、CO选择性与CO2选择性随着能量密度的升高而升高。基于气相副产物分析提出甲苯在低温等离子体系统中的降解路径和机理:降解的主要驱动力为低温等离子体中的高能电子、各种活性自由基和O3等。其次,通过一步水热法制备得到α-、β-、γ-、δ-不同晶型MnO2,探究其在低温等离子体催化体系中对低浓度甲苯的协同降解性能。研究发现,α-MnO2的催化活性最佳,当能量密度为160J/L时,甲苯的降解效率从单独NTP的32.5%提升至78.1%。催化剂的引入也能够提高甲苯的矿化率和降低03的逃逸量、NOx的产生量、气相副产物的种类和数量。基于以上分析提出甲苯在低温等离子体催化体系中的降解路径和机理。从表征分析可知:α-MnO2的优异活性可归功于其双隧道结构、最低的Mn-O键能、较强的稳定性等。最后,将α-MnO2与TiO2进行复合制备得到复合催化剂,探究其在低温等离子体催化体系中对低浓度甲苯的降解性能,考察了载体类型、复合方式的影响,并在此基础上优化了复合比例。研究发现,纯anatase TiO2优于P25,原位复合优于固混复合。当能量密度为178J/L时,0.2α-MnO2/anataseTiO2的活性最优,能将甲苯的去除率提升至90.2%。复合催化剂能够降低03的逃逸量、气相副产物的种类和数量。从表征结果分析:复合催化剂有效提高了催化剂的比表面积和酸性位,从而提升甲苯和有机副产物的吸附,最终对甲苯的去除效率具有贡献。此外,复合催化剂中的TiO2还能够利用体系中产生的紫外光进行光催化协同降解,进一步提升体系协同降解性能。
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