【摘 要】
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本工作以硝酸锆为前驱物，采用热分解法制备的介孔载体ZrO2，应用浸渍法制备了四种CuO/ZrO2催化剂，以CH4催化燃烧为模型反应考察了活性组分铜表面密度(Cu/nm2)对催化剂性能的影响；使用N2吸附实验、程序升温还原、X射线粉末衍射等技术对催化剂进行了表征。反应结果表明，铜表面密度(Cu/nm2)为5.60的Cu5/ZrO2催化剂具有较好的低温活性和稳定性。完全燃烧温度(T90)低至358℃。
【机 构】
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四川大学化学工程学院,四川成都610065 四川大学建筑与环境学院,四川成都610065
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本工作以硝酸锆为前驱物，采用热分解法制备的介孔载体ZrO2，应用浸渍法制备了四种CuO/ZrO2催化剂，以CH4催化燃烧为模型反应考察了活性组分铜表面密度(Cu/nm2)对催化剂性能的影响；使用N2吸附实验、程序升温还原、X射线粉末衍射等技术对催化剂进行了表征。反应结果表明，铜表面密度(Cu/nm2)为5.60的Cu5/ZrO2催化剂具有较好的低温活性和稳定性。完全燃烧温度(T90)低至358℃。结合表征结果分析，随着活性组分表面密度的增加，还原性加强、活性组分Cu是以高度分散的表面微小铜物种存在；表面铜物种的量也在表面密度5.60Cu/nm2达到最大，然后逐渐向体相CuO转变。
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本文以甲基丙烯酸甲酯和甲醇为底物，在负载型的把催化剂存在的条件下，用原位红外的方法研究MAL，甲醇和氧气反应生成酯的机理。研究表明，甲醇在负载型的把催化剂上发生化学吸附，生成甲氧基和Pd-H。MAL中的C=O基团与Pd形成d-π键，甲氧基亲核进攻醛的C=O基团形成半缩醛，在无氧气的条件下，半缩醛生成酯及Pd-H。在氧气的条件下，Pd-H消失。氧气的作用是除去副产的H。
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