【摘 要】
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由于土壤中活锰氧化物在陆生环境成矿过程中,受温度、老化时间以及杂质的影响,其结晶度存在很大的差别,存在不同浓度和种类的缺陷(如氧空位缺陷和金属离子缺陷),从而影响重金
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由于土壤中活锰氧化物在陆生环境成矿过程中,受温度、老化时间以及杂质的影响,其结晶度存在很大的差别,存在不同浓度和种类的缺陷(如氧空位缺陷和金属离子缺陷),从而影响重金属在环境中的迁移与转化。尽管有很多研究表明土壤活性锰氧化物对可变价态砷的氧化/固定具有优异的性能,但是很少有涉及缺陷对砷氧化/吸附的影响。基于此,我们在实验室评价了具有不同氧空位缺陷浓度锰氧化物氧化As(Ⅲ)的性能,发现,随着锰氧化物氧空位缺陷浓度的增加As(Ⅲ)氧化性能显著增加(图1a),我们采用实验和DFT理论计算相结合的方法,当存在氧空位缺陷时,不仅能够促进As(Ⅲ)在锰氧化物表明的吸附,同时能够加速电子从As(Ⅲ)向Mn原子的迁移,从而显著提升As(Ⅲ)的氧化性能。此外我们发现活性锰氧化物存在不同的Mn空位缺陷浓度,能够显著增强As(Ⅴ)在其表面的吸附性能,通过DFT理论计算结果证实,Mn空位缺陷的存在能够显著降低As(Ⅴ)在锰氧化物表面的吸附能,从而提升砷的吸附性能(图1b)。
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