燃料电池低Pt和非贵金属催化剂研究

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针对阴极ORR催化剂高成本低活性的问题,开展了低Pt催化剂研究,通过设计特殊纳米结构的Pt-基催化剂提高活性,降低贵金属Pt用量,从而实现电池在性能和成本上的突破。同时,开发非贵金属催化剂,在根本上解决催化剂高成本的问题。主要包括:1)通过设计特殊纳米结构的Pt-基催化剂来提高活性,降低贵金属Pt的用量,从而实现电池在性能和成本上的突破。具体而言,我们通过置换法原位合成了氮掺杂石墨烯负载Pt纳米管催化剂,得益于催化剂特殊的纳米结构及载体与催化剂间的强耦合作用,催化剂的活性和稳定性大大提升。此外我们合成了Pt3M(111)二十面体纳米晶,其中具有表面相分离Pt壳结构的Pt3Ni(111)催化剂的比活性和质量活性分别是商业Pt/C催化剂的32倍和12倍。2)开发非贵金属催化剂,在根本上解决催化剂高成本的问题。主要着重两个方向的研究:a、石墨化碳层包覆过渡金属纳米粒子型催化剂的研究。通过高温高压热处理的方法合成了石墨化碳层包覆碳化铁纳米粒子结构的催化剂,并通过系列实验研究了结构的演变、活性位点的确立及电池性能的测试,结果表明这类型催化剂表现出较好的ORR活性和稳定性,且催化活性的来源是金属核对表层C的电子活化作用。为了进一步提高该类型催化剂的活性,我们对催化剂的孔结构进行了优化设计,合成了具有介孔/大孔复合结构的包覆型催化剂。此外,我们通过控制碳基材料表面官能团制备了一系列氮掺杂碳纳米管包覆碳化铁/碳复合型催化剂,首次提出了基底炭黑表面结构对形成氮掺杂碳纳米管结构起着至关重要的影响,通过态密度/局部功函的计算揭示催化剂中碳化铁在ORR中的作用。最近,我们通过引入金属有机骨架结构,成功制备了高分散、高载量、粒径超细的碳层包覆过渡金属纳米粒子催化剂,并且通过改变金属核的种类来调节表层C的电子结构从而优化其催化性能。b、研究了共掺杂原子的协同作用,发现P掺杂对热处理Fe/N/C催化剂ORR性能的促进作用。同时S的引入也能促进N掺杂C催化剂对ORR的活性和稳定性,基于密度泛函理论的计算结果表明S的引入能降低O2(ads)氢化形成OOH(ads)的能垒,从而提高催化剂的活性。
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