Fenton反应降解双酚A过程中羟基自由基利用率的提高

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Fenton反应是利用羟基自由基(·OH)的强氧化性将水中污染物分子降解为无毒或低度的小分子有机物的一类反应。但是由于·OH在水中的寿命只有10~(-3)μs,进攻自由程仅为2nm左右的特点,决定了·OH在水中与污染物分子碰撞概率较低,而且·OH在水中极易快速淬灭,从而导致了·OH在污染物降解过程中利用率较低的问题。首先,我们利用环糊精对催化剂进行表面修饰,实现了环糊精在催化剂表面的共价键结合,运用环糊精对芳香族有机物的吸附作用,实现了目标污染物在催化剂表面的富集,从而提高了OH的利用率。同时,基于环糊精对小分子污染物的分子识别作用,实现了在天然有机质存在下对目标污染物的选择性吸附降解,间接实现了OH的选择性,进而提高了·OH的利用率。其次,通过运用新兴氧化剂过硫酸盐,从而产生寿命更长的硫酸根自由基(SO4~(·-),30μs),进而提高了自由基寿命以及利用率。但是在催化反应中,催化剂中的高价态过渡金属通过消耗过硫酸盐产生低降解活性的SO5~(·-)和SO3~(·-)实现到低价态的循环,该方式降低了氧化剂的利用率。我们通过合成了一种黄锡矿型花状Cu2FeSnS4纳米材料,利用Cu/Fe/Sn/S之间存在串联协同效应,促进了M~((n+1)+)/M~(n+)氧化还原循环,从而提高了氧化剂的利用率。
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