铜钛基氧化物的制备及其催化氨选择性还原NO的研究

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氮氧化物(NOx)作为大气主要污染物之一,给人类健康和环境带来许多危害。因此,如何有效地消除NOx的排放已经成为全球科学家关注的问题。NH3选择性催化还原(NH3-SCR)被认为是最有效的消除燃煤电厂、工业锅炉等固定源NOx排放的方法。尽管V2O5-WO3(MoO3)/TiO2作为一种商业催化剂已经应用于大型燃煤电厂烟气脱硝,但仍然存在操作温度窗口狭窄(300-400 oC),V2O5具有生物毒性,在高温时SO2容易氧化成SO3等问题。因此,本文通过在Ni-Ti和Ce-Ti体系中掺入适量的Cu来调变催化剂的氧化还原性和表面酸性,从而获得高活性、宽活性窗口的NH3-SCR脱硝催化剂。采用溶胶凝胶法分别制备出了一系列CumNi0.1-mTiOx(m=0,0.01,0.015,0.02,0.03和0.1)和CumCe0.1-mTiOx(m=0,0.005,0.01,0.02,0.03和0.1)催化剂。并通过XRD、H2-TPR、NH3-TPD、XPS和in situ DRIFTS等表征探究Cu的掺入对催化剂结构和性能的影响。结果表明:Cu的掺入提高了催化剂的低温活性。Cu0.015Ni0.085TiOx催化剂在空速为40 000 h-1温度在205-425 oC范围内具有优异的活性(>90%的NO转化率)。Cu0.01Ce0.09TiOx催化剂在40 000 h-1空速下在170-425 oC展现了出色的活性(>90%的NO转化率)。通过in situ DRIFTS研究发现Ni0.1TiOx和Cu0.015Ni0.085TiOx催化剂,Ce0.1TiOx和Cu0.01Ce0.09TiOx催化剂的NH3-SCR反应主要通过表面吸附的NOx和NH3物种之间进行,遵循L-H反应机理。
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