【摘 要】
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醇选择性催化氧化制备相应的醛酮是化工过程中非常重要的反应,到目前为止,许多催化剂被开发应用于该反应[1].我们所开发的苯甲醇气相氧化制备苯甲醛催化剂Au/Ni-fiber,具有有趣的活性结构NiO@Au(即较大的Au颗粒被较小的NiO碎片部分覆盖),并且在Au颗粒和NiO界面处存在Ni2O3-Au+协同作用[2].为了进一步研究该协同作用,我们制备了以下三个样品：在苯甲醇气流中通O2反应0.5 h
【机 构】
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华东师范大学上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室,上海,200062 上海同步辐射光源,上海应
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醇选择性催化氧化制备相应的醛酮是化工过程中非常重要的反应,到目前为止,许多催化剂被开发应用于该反应[1].我们所开发的苯甲醇气相氧化制备苯甲醛催化剂Au/Ni-fiber,具有有趣的活性结构NiO@Au(即较大的Au颗粒被较小的NiO碎片部分覆盖),并且在Au颗粒和NiO界面处存在Ni2O3-Au+协同作用[2].为了进一步研究该协同作用,我们制备了以下三个样品：在苯甲醇气流中通O2反应0.5 h制得工作状态下的样品1；断O2后在苯甲醇气流中继续反应0.5 h制得样品2；再次通O2反应0.5 h制得样品3.并采用XPS和XAFS对样品进行了谱学表征.结果表明(Fig.1)：在O2通-断-通的过程中,苯甲醇转化率和Au+含量都出现了高-低-高的剧烈变化,伴随着这种剧烈变化,Ni2O3含量体现出轻微的高-低-高的变化,但是NiO的变化规律恰好相反.由上可知：Au+和Ni2O3之间存在重要的协同关系,Au+是醇氧化的活性中心,而Ni2O3即可以促使并稳定Au+的存在,又可以起到活化O2的作用,活性氧然后转移到Au+上实现对醇的氧化.
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