【摘 要】
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氧化铈是贵金属催化剂重要的载体材料,我们使用共沉淀法以Ce(NO3)3和Co(NO3)3为前驱体制备Co/CeO2催化剂,在氢气和空气中在600 ℃热处理样品4 h.使用质谱检测热处理过程中
【机 构】
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福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福州市工业路523号,350002
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氧化铈是贵金属催化剂重要的载体材料,我们使用共沉淀法以Ce(NO3)3和Co(NO3)3为前驱体制备Co/CeO2催化剂,在氢气和空气中在600 ℃热处理样品4 h.使用质谱检测热处理过程中的尾气,通过脉冲吸附技术、XRD、XPS和TEM等表征揭示钴催化剂的性质及其氨合成性能的联系.结果发现热处理气氛影响Co/CeO2沉淀物的脱羟基过程,氢还原过程中大多数羟基直接与氢结合生成水脱除;而在空气中热处理会使羟基化合物转化为氧化物,其后的氢还原导致部分Ce4+还原成Ce3+同时产生了部分稳定性较高的羟基.氨合成反应过程中多余的氢原子较难通过与这些羟基结合生成水脱除因此占据了活性位,影响了氮的吸附解离及氨的合成,因此通过氧气处理得到的催化剂其氨合成活性较低.这些结果有助于深入了解氧化铈负载金属催化剂表面羟基对催化性能的影响,同时也可以为高效催化剂的设计提供必要的理论指导.
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