【摘 要】
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氢化酶是微生物产氢的核心,模拟氢化酶的结构或功能实现人工可控的温和条件下的氢能生产,在清洁能源领域具有十分重要的意义.本文合成了四个新的仿生[FeFe]-氢化酶模型化
【机 构】
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郑州大学化学与分子工程学院,郑州,450001
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氢化酶是微生物产氢的核心,模拟氢化酶的结构或功能实现人工可控的温和条件下的氢能生产,在清洁能源领域具有十分重要的意义.本文合成了四个新的仿生[FeFe]-氢化酶模型化合物,即{(-pdte)[Fe(CO)3][Fe(CO)2L],μ-pdte =μ2-S(CH2)2CH[(CH2)3COOCH3]S-μ2,L=CO(1),L=PPh3(2)},(μ-pdte)[Fe(CO)3] [Fe(CO)(phen)](3)和[(μ-BNT)Fe2(CO)6] [(BNT=(R)-1,1’-Binaphthalene-2,2’-dithiol),(4)],在通过元素分析、IR、1H NMR 、MS 和 CV 等对目标样品的结构和性质进行测试和表征基础上,用构建的三组分均相光催化产氢体系对目标样品的产氢性能进行了评价.在乙腈/水＝1/1 的混合溶剂中和最佳条件下,样品的最大氢产量分别是 52.2μmol(6.5 TON,vs.1)),67.4μmol(8.4 TON vs.2),26.1μmol(3.3TON vs.3)和 404 TON(vs.4),产氢时间持续 3.5～4.5 h.在此基础上,对目标样品结构对产氢活性的影响,及其产氢机理进行了详细的讨论.
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