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柔性石墨烯基纳米复合材料在可穿戴电子器件领域具有广泛的应用前景,但是,如何将氧化石墨烯纳米片组装成高性能的宏观纳米复合材料,仍然是一个巨大的挑战。受天然鲍鱼壳丰富界面的启发,我们通过构筑离子键和共价键的协同作用,制备了高性能石墨烯纳米复合材料;其中,氧化石墨烯片层与二价的Zn2+形成了离子键,同时与有机小分子PCDO形成了共价键,这种界面协同作用提高了石墨烯纳米复合材料的强度和韧性,同时其抗疲劳性能也大幅度提高。此外,这种仿生石墨烯纳米复合材料还具有优异的电学性能。这些特殊性能为仿生石墨烯纳米复合材料在航空航天、柔性电极等电子器件领域的应用提供了可能。