TiO2/壳聚糖/氧化石墨烯复合微粒的制备及吸附砷研究

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砷污染特是一个严重的全球环境问题,直接影响人类的身体健康,在常见的处理方法中,吸附法被证明是去除水中砷的最常见方法。二氧化钛对砷的吸附效果好,稳定性强,但其颗粒小,机械强度差,难以实现固液分离,如果将其改性为复合材料是一种理想的解决办法。在本文中,采用化学混合法将采用Hummer方法制备的氧化石墨烯加载到了二氧化钛/壳聚糖基复合微粒中,并用于水中As(Ⅲ)和As(V)的去除,并研究了复合微粒对砷的吸附特性。实验研究了氧化石墨投料比、微粒粒径等制备条件对去除As(Ⅲ)的影响,并确定了催化剂最佳制备条件。运用环境电镜扫描(SEM)、Zeta电位计和BET比表面积分析仪对材料微观面貌进行了观察和分析。开展了吸附动力学,吸附等温线的实验,考察紫外光、p H值、干扰离子等因素对砷在复合微粒上吸附性能的影响,此外还考察了复合微粒的再生利用效果。结果表明,在氧化石墨投料比为2.07%,微粒直径1mm,采用2.5%的醋酸溶为液分散液的条件下制备吸附剂除砷效果最佳;SEM、BET等分析手段表明氧化石墨烯的加载使微粒表面二氧化钛更为明显,且提升了材料的比表面积和孔隙率;当p H<7.2时,吸附剂表面带正电荷,p H>7.2时,吸附剂表面带负电荷;经改性后的二氧化钛/壳聚糖/氧化石墨烯复合微粒在紫外光照下对As(Ⅲ)和As(V)最大吸附容量可达12.43 mg/g和13.96mg/g,而二氧化钛/壳聚糖微粒的最大吸附量仅为4.97mg/g和5.19mg/g;吸附动力学符合拟二级动力学模型,吸附等温线可用Langmuir模型描述。溶液的初始p H值对吸附的影响很大,随p H值的增加,砷的吸附量逐渐减小,低于零电位的p H=7.2时,吸附剂的吸附容量接近最大值;在众多共存离子中,PO43-对砷吸附影响最大,可能是由于PO43-在水中与砷酸根有着类似的化学结构,产生了竞争吸附;循环吸附解吸4次后,复合微粒对砷的吸附量为10.98mg/g、10.57mg/g、10.43mg/g、10.06mg/g,表明复合微粒具有良好的再生性能。该新型复合微粒吸附剂制备方式、合成条件简单,具有吸附容量较高和易于固液分离再生的优点,因此对水体中砷为主的污染方面有较好的应用前景。
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