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以K2O为助熔剂,在较大的温度梯度(60~80℃/cm)条件下进行引种和晶体生长,应用坩埚下降法技术生长了Cr3+掺杂的近化学计量比的LiNbO3晶体。采用电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)分析了晶体的主要成分,其中Cr3+、Li2O、Nb2O3的含量分别为0.62mol%、49.23mol%和50.15mol%,并在FTIR谱中观察到了因组分变化引起的OH-1伸缩振动的变化。测定了晶体的吸收与发射光谱,观测到Cr3+离子在晶体中有两个宽且强的吸收带及两个微弱的吸收线,两宽带中心波长分别为491nm与670nm,对应于Cr3+离子4A2→4T1与4A2→4T2两个具有相同的总自旋能级之间的跃迁,并观测到了微弱的728nm的R线吸收。同时测定了Cr3+:LiNbO3晶体在670nm激发下的荧光光谱,是由4T2→4A2跃起所产生的850~1150nm的宽带荧光发射发光带,此发光带是由于取代Li+与Nb5+格位的Cr3+离子的4T2→4A2能级跃起的复合发光所致,并计算了该晶体的晶场强度以及Racah参数等,得到了Cr3+离子在晶体中各能级的理论值。表明掺Cr3+的近化学计量比LiNbO3晶体具备可调谐激光晶体的基本光谱要求。