【摘 要】
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铂基材料在机动车尾气催化净化、尤其是催化燃烧领域扮演着核心角色.然而,长期运行在汽车尾气高温、潮湿环境下会使得铂纳米颗粒烧结失活.为了有效提高铂催化剂的水热稳
【机 构】
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中国海洋大学材料科学与工程学院,山东青岛,266100
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铂基材料在机动车尾气催化净化、尤其是催化燃烧领域扮演着核心角色.然而,长期运行在汽车尾气高温、潮湿环境下会使得铂纳米颗粒烧结失活.为了有效提高铂催化剂的水热稳定性,我们设计了Pt@SiO2-Al2O3 核壳结构材料.由于Al3+取代了SiO2 壳层中的大部分羟基,使得该核壳结构对水汽不敏感.此外,通过调控Pt 颗粒表面有机物封端剂去除的时机,我们可容易地调控Pt 颗粒(氧化还原位点)与SiO2-Al2O3 核壳(酸性位点)之间的距离,从而区分电子传递与分子溢流在反应中扮演的角色.进一步研究表明,NO 氧化主要受制于Pt 与酸性位之间的电子传递,而C3H8 燃烧则同时受益于酸性位点的吸附/溢流作用和Pt 位点的电子效应.该设计也可在更广泛的范围内区分单功能/双功能催化反应.从应用角度出发,我们将氧还-酸位点调距材料试用于NH3-SCR 反应,发现随着Pt 与酸性位之间距离的扩大,反应中N2O 产生被明显抑制.其原因在于部分NH3 被捕捉于远离Pt 位点的SiO2-Al2O3 壳区而避免直接转化为N2O.该结果意味着可以通过结构设计而非成分调控有效调节催化剂选择性,该结构也有望应用于HC 加氢等不同催化反应.
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