【摘 要】
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两个含有NΛNΛOΛ三齿阴离子配体和4-甲基吡啶或4-甲基吡啶/2,2`-联吡啶配体的Ru(II)配合物被合成,它们的组成和结构通过元素分析,1H NMR,13C NMR和ESI-MS被确定。光谱的性
【机 构】
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云南师范大学化学化工学院; 中国科学院理化技术研究所;
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两个含有NΛNΛOΛ三齿阴离子配体和4-甲基吡啶或4-甲基吡啶/2,2`-联吡啶配体的Ru(II)配合物被合成,它们的组成和结构通过元素分析,1H NMR,13C NMR和ESI-MS被确定。光谱的性质、电化学性质,化学催化产氧和光催化水氧化活性被研究和比较,两电子两质子催化水氧化的反应机理被揭示。两个带有外界Cl-的配合物在水中具有较好的溶解性。由于带负电荷的配体增加了金属钌(II)中心的电子密度,使其具有较低的氧化电位,从而采用一般的光敏剂可使其光催化氧化为高价态、并通过连续的质子耦合电子转移过程,形成一个高价Ru(V)=O物种,最终实现化学和光催化水氧化。我们研究了配合物1和2化学产氧和光催化产氧性能,在过量硝酸铈铵的酸溶液中,两个配合物具有较好的稳定性和催化水氧化活性,但是1的催化性能比2好,转化数高达970。光催化水氧化的研究结果表明1的转化数达到40。
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