饮用水中消毒副产物四氯对苯醌的控制技术研究

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在饮用水处理工艺中,一般采用加氯的方法进行灭菌消毒,同时也会产生具有致癌、致畸和致突变特性的消毒副产物,严重损害人类的身体健康。因此,研究消毒副产物的控制技术具有十分重要的现实意义。本论文以消毒副产物四氯对苯醌(TCBQ)为研究对象,研究高铁酸钾、紫外光(UV)、臭氧/活性炭(O3/GAC)技术对TCBQ的去除效果、影响因素、机理以及反应动力学,主要获得以下研究成果:建立了固相萃取/高效液相色谱联用(SPE/HPLC)相结合的检测方法,以色谱级甲醇作为固相萃取洗脱机和高效液相色谱流动相。在试验条件下,该方法的线性范围为5μg/L-120μg/L,加标回收率为96.3%102.1%,相对标准偏差为2.505.35%,最小检测限小于2μg/L,具有较高的准确性和精密性。高铁酸钾氧化法对TCBQ有较好的去除效果,TCBQ的去除率随着高铁酸钾投加量增加不断增大,变化较明显。在TCBQ溶液初始浓度为50μg/L时,p H值为7,当高铁酸钾投加量为10mg/L,反应30min后,TCBQ的去除率为57.42%,当高铁酸钾投加量增至50mg/L,反应30min后,去除率可达到92.25%。主要是提高了溶液中氧化剂高铁酸钾和羟基自由基的浓度,同时增加了反应产物絮状胶体Fe(OH)3的浓度,因此提高了TCBQ的降解去除效果。溶液pH值在4-7范围内,TCBQ的去除率随着p H的升高有明显提高,pH在偏碱性的条件下,TCBQ的去除率没有明显变化。通过试验结果拟合的直线相关系数,高铁酸钾技术降解TCBQ符合一级反应动力模型。紫外光(UV)降解TCBQ有一定的效果,TCBQ的去除效果受UV光强度影响较大,随着UV光强度增强,去除率不断增大。当TCBQ吸收UV光子以后,变为激发态的苯醌,同时在UV照射期间产生羟基(OH·),OH·可以攻击TCBQ,从而达到去除TCBQ的目的。选择的UV光强度越大,所产生的光子就越多,从而增加TCBQ去除率。当pH值为7,温度25℃,TCBQ溶液初始浓度为50μg/L,UV的光强度110μw/cm2,反应180min后,TCBQ的去除率为60.56%。同时随着pH值增加,TCBQ去除率不降低,酸性条件去除效果高于碱性条件或中性的降解效果。通过试验结果拟合的直线相关系数,UV技术降解TCBQ符合一级反应动力模型。单独O3和单独GAC对TCBQ的去除效果一般。采用O3/GAC联合工艺对TCBQ的去除效果相比采用单独O3和单独GAC的去除效果有明显的提高。对于初始浓度为50μg/L的TCBQ溶液,当采用单独O3投加量为10.06mg/L和单独GAC投加量为0.5g/L时,反应90min后,去除率分别为42.66%和32.54%。当采用O3/GAC联合方法,TCBQ的初始浓度为50μg/L,通入反应器O3浓度为10.06mg/L,GAC投加浓度为0.5g/L时,反应90min后,TCBQ去除率达到79.57%,TCBQ去除率明显高于采用单独O3和单独GAC时的去除率。这是由于在O3/GAC联用反应体系,O3能够将初期已吸附在GAC上的TCBQ的结构打开变成小分子物质,释放了GAC的吸附空隙,增加了GAC吸附能力,从而提高了去除效率。通过试验结果拟合的直线相关系数,O3/GAC联合工艺降解TCBQ符合一级反应动力模型。
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