【摘 要】
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随着社会核工业的快速发展,放射性核废料对人类和环境产生不可避免的危害。放射性碘核废料129I半衰期长达1.57×10~7年,无法通过自然衰变去除。因此如何有效防止放射性碘废物的扩散,紧急处理和安全储存放射性碘废物成为可持续利用核资源亟待解决的一个问题。介孔泡沫硅（MCF,Mesostructured cellular silica foams）是一种具有大的比表面积,孔结构规整的介孔硅基材料。它的
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随着社会核工业的快速发展,放射性核废料对人类和环境产生不可避免的危害。放射性碘核废料129I半衰期长达1.57×10~7年,无法通过自然衰变去除。因此如何有效防止放射性碘废物的扩散,紧急处理和安全储存放射性碘废物成为可持续利用核资源亟待解决的一个问题。介孔泡沫硅（MCF,Mesostructured cellular silica foams）是一种具有大的比表面积,孔结构规整的介孔硅基材料。它的大的球形孔是通过小的窗口孔相互连接,它的球形孔孔径高达50 nm,孔容可达2.4 cm~3/g,具有三维立方泡沫状孔道结构,对于目前所合成的介孔材料来说它的孔径最大。本文通过合成介孔泡沫硅材料并对其进行掺杂改性,合成了一系列的复合材料、探讨了材料对碘离子的吸附性能。并通过扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、能谱仪（EDS）、傅立叶红外光谱（FT-IR）、X射线衍射仪（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、氮气吸附脱附（BET）、等方法对其进行表征。本论文主要研究内容如下:（1）制备了MCF-Bi2O3材料,将铋包埋在介孔泡沫硅（MCF）用于碘的捕获和储存,首先将介孔泡沫硅用巯基（-SH）进行官能化,然后通过Bi-S键合进行铋吸附,再进行热处理以在介孔泡沫硅中形成Bi2S3,将得到的MCF-Bi2S3材料在空气中220℃煅烧得到MCF-Bi2O3材料。通过一整套吸附实验得出MCF-Bi2O3材料在p H值为7;平衡时间为120 min时,饱和吸附容量为222.72 mg/g;符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,MCF-Bi2O3对碘离子的吸附过程为单分子层吸附,由化学吸附为主导;吸附为自发、吸热过程。材料重复利用5次后,对碘离子依然保持较高的吸附效果。（2）采用浸渍法制备了MCF-Ag2O-Ag2CO3材料,在制备过程中并未改变介孔泡沫硅材料原有结构。研究了该材料对碘离子的吸附机理,主要是以Ag+和I-生成Ag I的氧化还原过程为主,同时协同Ag2CO3光催化氧化过程。通过一系列的吸附实验发现材料对碘离子的吸附受p H变化影响小。在p H值为4,平衡时间为50min,最大吸附容量可达495.05 mg/g。符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,说明MCF-Ag2O-Ag2CO3对碘离子的吸附过程为单分子层吸附,由化学吸附为主导;吸附为自发、吸热过程。材料重复利用5次后,对碘离子依然保持较高的吸附效果。（3）利用水热法成功制备了MCF-Cu2O材料,在本文中,我们提出将Cu2O掺杂进入吸附剂中以保护Cu2O不易空气中氧化,以提高其实用性。其吸附机理主要为碘离子取代MCF-Cu2O材料表面OH-,以形成MCF-Cu2O-I络合物,Cu2O在H+的作用下释放Cu+以捕获I-形成Cu I。在酸性环境下有利于Cu+的释放吸附效果较好。而在碱性环境下,MCF-Cu2O复合材料对溶液中碘离子吸附效果大幅降低,在p H为4,吸附时间为180min,饱和吸附容量为130.2 mg/g。材料通过5次重复性实验,依然保持较好的吸附效果。吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温式,吸附为自发、吸热过程。
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