【摘 要】
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二氧化碳减排或将二氧化碳转化为高附加值化学品具有重大研究意义。过渡金属单原子催化剂在电催化二氧化碳还原领域具有高活性和高稳定性等优点,受到了广泛关注。但对于涉及多种中间体和多种产物的电催化二氧化碳还原反应来说,构建多原子协同催化剂有望进一步提高催化效率。基于以上思路,我们把Cu_2(ophen)_2双核分子组装到MAF-6笼中,然后在Ar氛围下进行高温热解得到了双原子Cu_2-NC(MAF-6)催
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二氧化碳减排或将二氧化碳转化为高附加值化学品具有重大研究意义。过渡金属单原子催化剂在电催化二氧化碳还原领域具有高活性和高稳定性等优点,受到了广泛关注。但对于涉及多种中间体和多种产物的电催化二氧化碳还原反应来说,构建多原子协同催化剂有望进一步提高催化效率。基于以上思路,我们把Cu2(ophen)2双核分子组装到MAF-6笼中,然后在Ar氛围下进行高温热解得到了双原子Cu2-NC(MAF-6)催化剂。通过TEM观察到Cu元素在氮化碳基底上均匀分布,利用HADDF-STEM进一步观测到Cu原子成对存在,同时也存在一些团簇。以Cu2-NC(MAF-6)为催化剂,电催化二氧化碳还原显示在390 m V的过电位下,二氧化碳转化为一氧化碳的法拉第效率可达到93%,并且该催化剂具有优异的稳定性。质子交换膜电池和金属-空气电池的阴极发生氧还原反应,但由于路径复杂、动力学缓慢等问题影响了其研究进程。因此,开发高活性与耐久性的氧还原催化剂是构建质子交换膜电池和金属-空气电池的关键步骤。我们利用合成的Cu2-NC(MAF-6)催化剂进行了电催化氧还原实验,实验结果显示Cu2-NC(MAF-6)具有优异的电催化氧还原性能。在0.1 M KOH溶液中具有达到0.85 V的半波电位,并且该催化剂具有良好的抗甲醇性和稳定性。
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