LDH基纳米复合材料的制备及吸附和电化学性能研究

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层状复合金属氢氧化物(Layered Double Hydroxides, LDH)是一类典型的阴离子型插层材料。由金属氢氧化物构成主体层板,阴离子以及一些水分子等客体嵌入到层间形成独特的层状结构。近年来,基于LDH独特的层状结构,以及层板离子可调控和层间阴离子可交换等特性,使得其在环境处理和能源储存等领域越来越受到关注。本论文采用共沉淀法制备出ZnAl-LDH和CoAl-LDH,并以此为基利用自组装技术分别制备得到了Au/ZnAl-LDO,MnOx/ZnAl-LDO和MnO2/CoAl-LDH复合材料。采用X射线衍射仪(XRD)、聚焦离子束扫描电镜(FIB/SEM)、透射电镜(TEM)、傅立叶红外吸收光谱(FT-IR)、同步热分析仪(TGA–DSC)和比表面积测试仪(BET)等表征手段对所得样品进行表征。此外,针对样品不同的特性,我们测试了Au/ZnAl-LDO和MnOx/ZnAl-LDO材料对甲基橙的吸附性能,详细探讨了吸附机理和动力学过程;同时也测试了MnO2/CoAl-LDH材料的的超级电容器性能。①利用阴离子交换法/焙烧过程制备得到Au/ZnAl-LDO,LDO具备独特的“记忆效应”,再加上Au活性成分的引入,使得Au/ZnAl-LDO展现出十分优异的染料吸附性能。实验中探索了材料组成(Zn与Au元素的含量),焙烧条件(温度和时间)等对其吸附性能的影响;采用批量吸附实验得到其等温线,利用Langmuir模型对其模拟分析,计算得到Au/ZnAl-LDO纳米复合材料最大的吸附容量为627.51mg g–1;另外,我们进行了热重复性实验以评估其循环利用性能,结果表明在首次重复使用时表现出良好的性能。②利用阴离子交换法/原位还原/焙烧过程制备得到MnOx/ZnAl-LDO。锰氧化物是一种优秀的吸附材料,因而使得MnOx/ZnAl-LDO表现出对甲基橙优异的吸附去除能力。实验中探讨了焙烧条件(温度和时间)对其吸附性能的影响;同时通过批量吸附实验得到吸附等温线,并运用多种等温线模型、动力学模型和热力学公式对其吸附过程进行了详细的分析和讨论;通过Langmuir等温线模型计算所得MnOx/ZnAl-LDO纳米复合材料的最大吸附量为617.28mg g–1;另外,我们进行了热重复性实验以评估其循环利用性能,结果表明在循环使用5次后仍保持95%以上的甲基橙去除率,表现出优异的循环利用性能。③利用简单的氧化还原方法制备出MnO2/CoAl-LDH纳米复合材料。由于CoAl-LDH和MnO2均是电化学性能较好的材料,两者复合展现出十分优异的电化学性能。实验中探索了不同的制备条件对其电化学性能的影响;对最佳样品进行了综合的电化学测试:循环伏安测试、充放电测试和循环稳定性测试;通过计算其比电容达到1088F g-1,展现出十分优异的电化学性能;另外,MnO2/CoAl-LDH展现良好的倍率性能和循环稳定性,在6Ag-1的电流密度下循环1000次,其比电容保持99%以上。本论文以LDH为基,利用自组装方法分别得到三种不同的复合材料,根据其不同的性质,分别研究了其染料吸附性能和电化学性能,为深入研究和开发LDH基复合材料的性能和应用提供了可靠的思路。ZnAl-LDO基复合材料展现出优异的吸附性能,而CoAl-LDH基复合材料展现出优异的电化学性,两者都可作为目前环境优化和能源储存两大领域优选的复合材料。
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