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目前,电力储能主要以锂电池为主,如何进一步提高锂基储能电池的功率与能量密度成为新能源科学与技术的研究热点。硅因具有较多优势被认为是锂离子电池有应用潜力的负极材料。然而,硅基负极在嵌脱锂过程中会出现大的体积膨胀（＞300%）,以及低的电导率是制约硅负极产业化的关键因素。针对上述问题,本文首先设计了 N掺杂C@CNT（碳纳米管）与纳米片硅复合,其次制备纳米片硅@C/GNP（石墨烯纳米片）核壳结构进行硅碳材料结构优化。同时针对硅碳粒子尺寸小,重点研究了硅碳/石墨复合负极材料制浆工艺,目的是充分发挥纳米硅的容量并获得预期的循环稳定性以及倍率特性。具体研究内容如下:（1）N掺杂C@CNT/纳米片硅硅碳材料制备及其电化学性能在苯胺的氧化聚合体系中添加CNT,不仅可以将聚苯胺（PANI）的微观结构调节为纤维形貌,而且CNT与PANI之间存在π-π相互作用界面,可利用CNT为模板制备纳米管状形貌的PANI@CNT。以PANI@CNT为碳源通过粒子间的静电相互作用与硅制备硅碳复合材料,炭化后与石墨复合得到CNT含量不同的N掺杂[email protected]%CNT/Si/石墨（G）（N 掺杂 C@CNT（S）/Si/G）与 N 掺杂 [email protected]%CNT/Si/G（N掺杂C@CNT（M）/Si/G）两种活性电极材料。数据表明,CNT含量低的N掺杂C@CNT（S）/Si/G电池在100 mA·g-1电流密度下初始比容量为491 mAh·g-1,500次循环后容量保持率为49%,CNT含量高的N掺杂C@CNT（M）/Si/G电池在100 mA·g-1电流密度下具有更高的初始比容量（1201 mAh·g-1）,500次循环后保持较高的容量保持率（83.68%）。碳纳米管在N掺杂C@CNT（M）/Si/G电极中分布均匀,可有效减小纳米硅片的力学应变和开裂,并保持良好的导电性。（2）纳米片硅@C/GNP核壳形貌硅碳制备及其电化学性能N掺杂C虽然具有更好的导电性能,然而聚苯胺的成本高难以获得工业化应用,前面研究表明碳纳米材料的添加能够有效地改善硅碳电极的导电性,因此,本章分别以沥青、酚醛树脂以及聚丙烯腈通用碳源,并以与纳米片硅尺寸匹配的石墨烯纳米片（GNP）作为导电增强剂制备核壳型微观形貌的纳米片硅@C/GNP复合材料。首先采用溶液共混法制备GNP隔离分散的纳米片硅（GNP/Si）粉体;然后采用熔融共混工艺制备碳源/GNP/Si复合粒子,经过熔融、碳化工艺得到纳米片硅@C/GNP核壳硅碳复合材料。与石墨复合后得到三种活性负极材料纳米片硅@C（沥青）/GNP/G、纳米片硅@C（酚醛树脂）/GNP/G以及纳米片硅@C（聚丙烯腈）/GNP/G。结果表明,片硅@C（沥青）/GNP/G电池在100 mA·g-1电流密度下第一次放电容量为478.2mAh·g-1、充放电效率为87.3%;纳米片硅@C（酚醛树脂）/GNP/G电池在100 mA g-1电流密度下第一次放电容量为499.3 mAh·g-1、充放电效率为86.9%;纳米片硅@C（聚丙烯腈）/GNP/G电池在100 mA·g-1电流密度下第一次放电容量为438.5 mAh·g-1、充放电效率为87.9%。300次循环后片硅@C（沥青）/GNP/G电池容量无明显变化,而纳米片硅@C（酚醛树脂）/GNP/G以及纳米片硅@C（聚丙烯腈）/GNP/G都出现了明显变化,纳米片硅@C（聚丙烯腈）/GNP/G变化尤为明显。相比酚醛树脂与聚丙烯腈,沥青具有最高的碳化率（70-72%）,以沥青为碳源制备负极材料硅包封率最高,循环稳定性最好,经济成本低。（3）碳包封率及负极材料制浆工艺对电化学性能的影响本章重点研究了导电剂的类型与用量、粘结剂的用量以及硅碳含量对电池的电荷转移电阻的影响,针对硅碳含量优化制浆工艺,以最大限度地发挥纳米片硅的克容量,以及获得优异的首效与循环稳定性。本章在第三章成功制备Si（3%）/GNP@C（LQ）硅碳复合材料基础上,继续选用沥青（LQ）为碳源,采用二次包碳工艺制备Si（3%）/GNP@2C（LQ）,测试结果表明二次包碳后负极材料的包封率达到100%,获得非常优异的充放电性能及倍率性能,在100 mA·g-1电流密度下第一次放电容量为475.8 mAh·g-1、充放电效率为90.54%,并且具有较低的电荷转移电阻,35 Ω。同时针对制备的硅碳复合材料相比商业石墨比表面积大数十倍,在研制500mAh·g-1的电池硅碳负极设计时,针对硅的容量不能完全发挥的问题,本章设计添加硅碳复合材料分散剂、改变导电剂以及调控粘结剂的用量等方法,结果获得了预期的510mAh·g-1首次循环比容量,有效措施是将电池的内阻显著降低,结果表明,通过添加分散剂,使用3份CNT/GNP（1:10）导电剂,6份CMC/SBR（1:1）的粘结剂制备的负极材料浆料,得到的电池阻抗最低为12Ω,500 mAh·g-1型的电池负极材料具有应用潜力,这对于硅碳负极材料真正实现工业化具有重大指导意义。