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众所周知,电子不仅具有电荷属性,还有一个很重要的属性——自旋属性。直到现在以电子电荷为基础发展的微电子学对人类社会的进步起到了巨大的推动作用。但是由于电子器件集成化和小型化的进一步扩大,与大功率和高消耗等相关的问题越来越严重,微电子学的发展受到了极大的限制。为了解决这些问题,这些年电子的另一个属性自旋引起了很多学者的关注。因此,利用电子自旋属性进行传输和处理信息的自旋电子学发展迅速,发现了很多新的理论,如巨磁电阻效应（Giant Magnetoresistance,GMR）、隧道磁电阻效应（Tunneling Magnetoresistance,TMR）、自旋转移力矩效应（Spin-transfer Torque,STT）和自旋霍尔效应（Spin Hall Effect,SHE）等。目前,大量以电子自旋为基础的自旋电子器件研制成功,这对社会经济发展和人类文明进步做出了持续的贡献。基于自旋电子学发展起来的自旋热电子学成为热电转换方向的一个重要的新型课题,也是凝聚态物理研究领域的热点之一。自旋热电子学将温度梯度因素考虑在内,探索了热、电子的固有属性自旋和电子电荷间的内在相互作用及潜在应用。自旋塞贝克效应（Spin Seebeck Effect,SSE）指处在温度梯度中的铁磁体会诱导形成自旋电压,一经发现就成为自旋热电子学领域中最受人们关注焦点之一。目前研究自旋塞贝克效应的典型材料是铁磁材料如Ga Mn As铁磁半导体等。基于铁磁材料家族丰富的因素,我们选择了Heusler合金材料作为研究对象来展开对自旋塞贝克效应的新机制产生的探索。这类合金具有传统金属、传统半导体、半金属（Half-metallic,HM）及自旋无带隙半导体（Spin-gapless Semiconductors,SGS）等多种特性。其中半金属材料的一个自旋方向在费米能级处表现出半导体性质,具有带隙;另一个自旋方向在费米能级处表现出金属性,存在态密度。自旋无带隙半导体是指一个自旋方向导带和价带在费米能级处相接触,带隙为零,这就使电子从占据态向空态迁移不需要临界能量;另一个自旋方向导带和价带之间存在带隙显示半导体性质。本论文主要对半金属和自旋无带隙半导体材料的电子结构,磁性质和输运特性进行了理论研究,结果如下:一、Heusler合金CoFeCrGa和CoFeCrAl电子结构和输运研究的理论研究。Heusler合金CoFeCrGa作为一种理想的自旋无带隙半导体材料,在自旋热电子学领域有着潜在的应用前景。我们采用密度泛函理论结合玻尔兹曼（Boltzmann）输运方程对四元Heusler合金CoFeCrGa和CoFeCrAl的电子结构以及与电子自旋相关的输运性质（电导率,塞贝克系数,功率因子,传输系数）进行了理论研究。Heusler合金CoFeCrGa的电子结构表明是一种自旋无带隙半导体材料,而CoFeCrAl的电子结构表明是一种半金属材料。这两种材料在室温下有着很大差距的输运性质,如CoFeCrGa和CoFeCrAl在室温下的自旋塞贝克系数分别为6.76μVK-1和-0.57μVK-1。调节化学势（μ）和温度（T）可以改善输运性质的高低,例如,CoFeCrGa的自旋塞贝克系数在μ=-0.15 e V时可提高至-11.7μVK-1,CoFeCrAl的自旋塞贝克系数在μ=0.13 e V时可提高至-16.2μVK-1。玻尔兹曼输运方程将能带结构、外场作用以及碰撞作用通过引入分布函数而相联系,成为研究固体电子输运性质的理论基础。因此材料的电子结构决定了电子输运性能。四元Heusler合金CoFeCrGa和CoFeCrAl的与自旋有关的特性为自旋输运器件提供详细的理论基础。二、四元Heusler合金CoFeRGa（R=Ti,V,Cr,Mn,Cu,Nb）输运性质的第一性原理研究。虽然Heusler合金CoFeRGa（R=Ti,V,Cr,Mn,Cu,Nb）具有相似的化学成分,但是表现出明显不同的电子结构、磁学性质和输运特性。我们的理论计算表明六种材料涵盖了自旋无带隙半导体、半金属、传统半导体（CS）和正常金属等电子结构,并且具有丰富的磁性质（铁磁（FM）、亚铁磁（Fi M）、反铁磁（AFM）和非磁（NM）相）。四元立方相的Heusler合金具有三种不同原子排列的结构,这三种结构命名为I型、II型和III型。当Wyckoff四个位置4a,4b,4c和4d分别被Ga,R,Fe和Co原子占据时晶体结构属于Ⅰ型;ⅠI型和Ⅲ型结构的四个Wyckoff位置4a,4b,4c和4d分别被Co,R,Ga,Fe和Co,Ga,R,Fe填满。我们利用第一性原理计算和玻尔兹曼输运方程相结合的方法研究了这几种材料稳定结构的输运性质。我们计算得到的弹性常数表明所有考虑在内的材料是机械稳定的,并且具有较高强度的韧性以抵抗压缩和拉伸应变。声子谱在整个布里渊区没有虚频,说明它们是热力学稳定的。最后,我们通过化学取代和结构修饰方法可以调节Heusler合金电子结构,这种可调电子结构对自旋塞贝克系数有显著的影响。室温下,CoFeCrGa自旋塞贝克系数值为-60.29μVK-1高于其他五种化合物的自旋塞贝克系数。我们的结果为设计具有不同电子结构行为的同构Heusler化合物提供了一个能带工程方法。这些结果为通过能带工程改进自旋热电应用的设计给出了理论依据。