论文部分内容阅读
随着人类对能源的需求不断增大,化石能源逐年消耗和环境污染日益严重。寻求新型能源成了不可阻挡的趋势,人类认识到氢能是目前比较理想的绿色能源,水分解制氢被认为是最有前途的一种途径,其中,通过电解水制氢实现能源转换的过程是人们研究的重点之一。在这类制氢过程中,电催化水氧化半反应是水分解整个过程中的制约步骤。面对于这个问题,本文针对设计高效的电催化水氧化体系,做了如下两部分工作。首先,以廉价的金属无机盐(Ni(NO3)2)为前驱体,聚乙烯吡咯烷酮为粘合剂,通过简易的浸渍煅烧方法获得负载在高导电性碳纸上的高活性镍氧化物电极(NiOx/CP)。通过相关的形貌和电化学测试分析,证明该催化剂为无定型结构,Ni为0价、+2价和+3价;在0.1MKOH碱性溶液中,偏压1.557 V vs. RHE (0.6 V vs. Ag/AgCl),电解1h以上,NiOx/CP的电催化水氧化电流始终稳定在8.56 mA/cm2左右,表现出了较高的活性和稳定性。再次,通过上述的制备方法,制备出了不同比例(Ni/Fe摩尔比)的镍铁混合氧化物电极(FexNi1-xOy/CP),通过相关的形貌和电化学测试分析,证明该催化剂为无定型结构,Ni为0价、+2价和+3价,Fe为+3价;通过对比实验发现不同Ni/Fe摩尔比的FexNi1-xOy/CP电极催化活性大小的规律为(Ni/Fe摩尔比):15:1>21:1>9:1>27:1>3:1>NiOx/CP>Fe2O3/CP;在0.1M KOH电解质中,偏压1.557 V (vs. RHE),电解15 h,FexNi1-xOy/CP(Ni/Fe=15:1)的稳定电流仍保持在31.5 mA/cm2,说明Fe含量约为6.25mol%的FexNi1-xOy/CP电极(即Ni/Fe=15:1)具有优异的电催化活性和稳定性;FexNi1-xOy/CP电极(即Ni/Fe=15:1)电催化水氧化的法拉第效率高达98%。