炭基稀土氧化物脱硫脱硝实验研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 13次 | 上传用户:shengbangcl
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二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NOx)是两种主要的大气污染物,对生态系统和人体健康具有极大的危害。中国的SO2和NOx排放量居全球首位,研究脱硫脱硝技术对我国控制大气污染具有重要意义。同时脱硫脱硝技术可在一个单元过程内达到SO2和NOx同时脱除的目的,具有无可比拟的优越性。其中,同时催化还原脱硫脱硝技术不仅能将SO2还原为单质S、将NO还原为N2,还可以利用烟气中的CO作为还原剂实现以废治废。以改性活性炭为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列负载型炭基稀土氧化物催化剂及过渡金属氧化物共同负载的改性催化剂。使用微型反应器对催化剂进行CO+SO2、CO+NO和CO+SO2+NO三个反应体系的活性评价,结合XRD、SEM、BET等现代催化剂研究手段对催化剂的表征,分析催化剂物化性质与其活性之间的关系。实验初步研究了单金属负载型炭基稀土氧化物催化剂的脱硫脱硝性能。结果表明,所制备的Re/AC催化剂皆为非晶结构,对CO+SO2和CO+NO反应都表现出良好的催化活性;除Ce/AC外,其它催化剂样品均对CO+SO2+NO表现出良好的活性。深入考察了Y/AC、La/AC、Pr/AC和Nd/AC四种催化剂的同时脱硫脱硝性能。结果表明,载体与活性组分之间存在协同效应;活性组分负载量大小与催化剂的物化性能呈规律性变化,而与催化活性无对应性关系,其中Y2O3的最佳负载量分别为6%, La2O3、Pr6O11和Nd2O3的最佳负载量均为10%。在CO+SO2+NO反应中,低温时S02会促进NO的转化,而NO则会抑制S02的转化,温度较高时两者的影响较小。以Y/AC为例探讨了Re/AC催化剂的作用机理,研究表明CO+SO2反应遵循Red-ox和中间产物COS复合机理;CO+NO反应只遵循Red-ox机理;CO+SO2+NO反应遵循一种复杂的协同作用机理。制备了一系列改性Y/AC催化剂,并考察了其同时脱硫脱硝性能。结果表明,氧化钴是一种良好的助催化剂,有效提高了Y/AC催化剂的活性,并拓宽了活性温度窗口,氧化钴的最佳掺杂量为2%;对载体进行改性也能提高催化剂的脱硫脱硝活性,其中引入含氮官能团效果较好。2Co-6Y/AC催化剂于350℃下在连续120h的活性评价实验中表现出良好的稳定性和较高的催化活性,SO2和NO转化率均在95%以上,但在富氧条件下,其活性较差。针对炭基稀土氧化物催化剂的抗氧性问题,设计了一种还原法烟气脱硫脱硝工艺。
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