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石墨烯是一种由单层碳原子经sp~2杂化形成的蜂窝状结构,具有优异的力学、电学和热学性能。环氧树脂因力学性能优良、耐化学药品性以及耐气候性强等优点被广泛应用于国民经济建设和航空航天等领域,但其阻碍裂纹扩展、耐热及耐磨等性能仍有待改善。为了弥补环氧树脂的缺陷及充分发挥石墨烯的优异性能,将其作为增强材料添加到环氧树脂基体中可以大大提高环氧树脂的力学性能,同时又可以赋予材料良好的导热导电等性能。本文以天然石墨为原料,采用改进的Hummers法制备单层的氧化石墨烯(GO),并以其为前驱体,分别采用化学还原法和水热还原法制备还原氧化石墨烯(RGO)、功能化的石墨烯以及石墨烯气凝胶(GA),用高压均质法制备石墨烯纳米片(GNPs),并对其进行表征测试。在此基础上,以不同方式制备的石墨烯为原料制备了石墨烯/环氧树脂复合材料,通过对材料断面形貌、力学、热学和电学等方面的测试表征研究各种类型石墨烯对复合材料的影响,并对强化机理进行分析。主要研究结果如下:1.采用改进的Hummers法制备的氧化石墨烯(GO)氧化程度较高且层数少,其表面含有大量的含氧官能团,层间距较天然石墨大大增加,片层松散,便于进行分散和功能化研究;以水合肼为还原剂制备的RGO,能够有效脱除GO片层上的大量含氧官能团,恢复其部分导电性,但极易发生团聚现象;采用表面活性剂(十二烷基硫酸钠SDS、十六烷基三甲基溴化铵CTAB)和高分子聚合物(聚乙烯吡咯烷酮PVP、聚醚胺D230)制备功能化石墨烯,通过扫描电镜(SEM)、傅里叶红外变换(FTIR)、拉曼光谱(Raman)和X-射线衍射(XRD)表征方法,证明石墨烯被功能化。与水合肼还原的石墨烯相比,功能化的石墨烯的层间距有所增大,片层间的范德华力减小,提高了功能化石墨烯的分散性。2.通过溶液共混法将氧化石墨烯(GO)、还原氧化石墨烯(RGO)和功能化石墨烯(DGO)作为填料添加到环氧树脂(EP)基体中,制备出三种不同的复合材料,分别是氧化石墨烯/环氧树脂复合材料(EP-GO)、还原氧化石墨烯/环氧树脂复合材料(EP-RGO)和功能化石墨烯/环氧树脂复合材料(EP-DGO)。利用万能试验机、热导仪和四探针等仪器对复合材料进行性能表征,结果表明,当GO或RGO添加量为0.5wt%时,复合材料体系的模量和强度达到峰值,EP-GO体系抗拉强度和抗剪强度分别为70.3MPa和7.86MPa,比纯环氧树脂(45.2MPa)高约33.5%和48%,EP-RGO体系抗拉强度和抗剪强度分别为60.2MPa和7.5MPa,比纯环氧树脂高约25.7%和41.2%,说明GO或RGO的加入可以提高复合材料的模量和强度,且EP-GO体系比EP-RGO体系提高程度更明显,主要是因为GO片层上含有大量含氧官能团与环氧树脂间发生反应,增强了界面相互作用,即机械强度增加。随着石墨烯纳米材料在纯环氧树脂中的加入,不同环氧树脂复合材料体系的导热系数呈现出增大的趋势,当加入0.5wt%GO或RGO时,体系热导率达到最大值,EP-GO和EP-RGO体系的峰值分别为0.56W/m·K和0.42W/m·K。当DGO添加量为0.5wt%时,功能化石墨烯/环氧树脂复合材料(EP-DGO)的抗弯强度和抗拉强度由66.8MPa、45.2MPa提高到了121.6MPa、70.5MPa,分别提高了82%、56%,说明功能化石墨烯的加入增强了环氧树脂复合材料的韧性和强度。3.采用高压均质法制备出质量好层数少的石墨烯纳米片(GNPs),将其添加到环氧树脂基体中可以改善复合材料的力学和热学性能。结果表明,随着GNPs含量的增加,环氧树脂复合材料的强度呈增长趋势,当GNPs添加量为5wt%时,石墨烯纳米片/环氧树脂复合材料体系(EP-GNPs)的抗拉强度为48.2MPa,EP-GNPs体系的热导率为0.605W/m·K,提高了173%,重量损失20%时的热分解温度为383℃,提高了14℃。另外,在磁场辅助作用下,石墨烯纳米片(GNPs)被磁化发生偏转,沿取向方向定向排布,制备出具有各向异性的EP-GNPs复合材料,结果表明,复合材料的热导率提高至0.704W/m·K,相较于纯环氧树脂的热导率(0.22W/m·K),提高220%,样品平行于磁场方向固化的热导率高于垂直放置时的样品。