氢代替碳还原金属氧化物的主要优点在于其反应产物H₂O不对环境产生任何负面影响,是一种符合人类社会可持续发展战略的绿色冶金过程。但是,要使氢还原真正成为传统碳还原过程强有力的挑战者,除了解决廉价的氢源、氢的安全储运等技术问题之外,还必须寻找出一种低温高效强化还原反应的新方法和新技术。本文研究了施加外场条件下的冷等离子体氢强化氧化物还原的效果和机理,从热力学上比较了等离子体氢和分子氢还原氧化物的差别,揭示了冷等离子体在还原过程中的作用,并分析了冷等离子体氢还原动力学,为将来的应用提供了理论和实践指导依据。 本文在综述了相关的研究进展情况和分析了低温等离子体及其化学特性基础上,选择具有不同还原难易程度的CuO、Fe₂O₃和TiO₂进行了实验,利用直流脉冲电场产生辉光冷等离子体氢对金属氧化物进行还原。 冷等离子体氢还原Fe₂O₃实验研究发现,在分子氢不能还原的条件下（1500Pa,490℃）,利用冷等离子氢实现了Fe₂O₃的低温还原。冷等离子体氢还原Fe₂O₃符合逐级还原规律:Fe₂O₃→Fe₃O₄→Fe。随着还原时间的增长,还原过程出现一个加速阶段,这可能是由于试样表面等离子体鞘层的变化导致更多高能量、具有更强还原势的离子氢参加还原过程引起的。进一步的实验结果验证了这一推断。这表明等离子体相中带正电的离子氢和中性的原子氢一样都参加了还原反应,过程中氧化物在反应系统中的电位变化会影响还原的进程,这个结论对工业装置和工艺过程的设计具指导意义。在390℃～530℃范围内,温度变化对还原层厚度影响不大。在680℃的较高温条件下,利用分子氢还原Fe₂O₃仅得到少量的金属Fe和部分FeO,而利用等离子体氢（气体压力为1850Pa,等离子体的输入电压为500V、放电电流为0.3A,还原时间为15min）还原后的试样表面检测全部为金属铁相,这表明等离子体氢的还原能力比单纯的分子氢大得多。随着放电电压、气压、脉冲占空比的增加,还原层的厚度增大,增大的趋势与等离子体中产生的活性氢粒子浓度的大小密切相关。实验证明,把试样放置在活性氢粒子浓度较大的阴极区才能实现氧化物的有效还原。 容易还原的CuO可以在更低的放电气压和电压下得到还原。在体系压力为450Pa、温度为200℃下,与分子态的氢不同,等离子体氢可以还原CuO为Cu,还原过程按CuO→Cu₂O→Cu的规律逐级进行。与Fe₂O₃还原相似,随着还原时间