【摘 要】
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精细化工、制药等行业排放的NOx中90%以上为NO,研究发现,NO2/NOx在50%-60%时,用湿法碱液(NaOH、NaCO3)吸收效果最佳,因此寻找一种有效的催化剂,能利用废气中的O2将部分NO氧化为
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精细化工、制药等行业排放的NOx中90%以上为NO,研究发现,NO2/NOx在50%-60%时,用湿法碱液(NaOH、NaCO3)吸收效果最佳,因此寻找一种有效的催化剂,能利用废气中的O2将部分NO氧化为NO2,具有重要的现实意义。因工业NOx废气通常为常温常压排放,水汽含量高,要求催化剂具有低温活性和抗水汽性。经过系统的理论分析和实验探索,本课题选定了高硅分子筛ZSM-5催化剂催化氧化NO,对其主要研究内容及结果如下:催化剂性能测试结果表明,H-ZSM-5和Na-ZSM-5分子筛都表现出对NO氧化低温催化活性,且具有良好的抗水汽性能;提高H-ZSM-5分子筛硅铝比,可以增加其抗水汽性能,有利于NO氧化。操作条件对NO氧化的影响结果表明,NO氧化受温度和水汽的双重影响,在低温下有利于NO氧化同时,也有利于水汽的吸附,因此,最佳反应温度为20℃,与NOx工业废气的排放温度相接近。NO氧化率随着NO和O2进口浓度、空时的增加而增加。湿气条件下ZSM-5分子筛在反应200h后活性没有下降,表现出了良好的稳定性。在一定温度和水汽下,通过调变NO进口浓度、空时等条件可以获得不同的NO氧化率。在30℃下,NO进口浓度为0.08%、空时为0.5s、相对湿度为50%或100%时,NO氧化率可达60%和50%,提供了碱液吸收法脱除NOx所需的最佳氧化度。在O2浓度远远大于NO浓度的条件下,在等温积分反应器中研究了NO氧化本征动力学,根据不同温度下X-W/FA0及NO分压数据,计算了反应速率-rA,建立简化的动力学模型,获得反应速率方程为:采用TPD和原位红外光谱(In-situ DRIFTS)技术,对NO氧化反应过程及表面吸附物种进行研究,提出了低温下NO在ZSM-5上的氧化反应机理为:此机理可以很好地解释NO氧化反应的瞬态变化过程。
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