Nitrogen Doped Lotus-stem and Porous Carbonized Egg as Electrocatalyst for Oxygen Reduction Reaction

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燃料电池是一种将燃料的化学能转化为电能的装置。燃料电池因其对环境的友好性而受到人们的广泛关注。燃料电池的副产品主要是是废热和水,是一种无污染的能源技术。阴极氧还原反应(ORR)主要使用贵金属为催化剂,价格昂贵。为实现燃料电池的商业化,需要发展低成本ORR催化剂。N、S等杂原子掺杂的碳材料价格低廉,活性与商业Pt/C催化剂相当,稳定性优异,是潜在地能够替代贵金属的燃料电池ORR催化剂。本文进行了低成本N、S等异质原子掺杂的多孔碳(石墨)材料的制备,发现骑在碱性介质中催化ORR活性和稳定性的均明显优于商业Pt/C催化剂。本论文主要包括以下两方面的内容:一、合成了N、S和Fe掺杂的荷花茎石墨碳(NSFe-LG)。研究了孔径大小、石墨化程度、N含量、Fe含量、S含量等因素对ORR活性和稳定性的影响。结果表明,N含量对ORR活性有至关重要的影响,S能促进N的掺杂,NSFe-LG在碱性介质中的ORR活性优于商业Pt/C,并具有优异的稳定性。二、合成了多级孔结构的蛋清碳(EW);其中在650 o C合成的EW(EW-650)具有超高的比表面积(1904 m2 g-1)、大的平均孔径(9.8 nm)、高浓度的杂原子(N、O和S)、较高的石墨化度和高浓度的缺陷,这对应着高浓度的的活性位以及优异的物料传输性能和导电性。电化学测试结果表明,在碱性介质中,EW-650比商业Pt/C具有更高的催化ORR的活性和稳定性。异质原子的掺杂能够改变碳基体的电荷中心,产生显著的ORR催化活性。而较高的异质原子掺杂浓度、大的比表面积和较高的导电性大大提高了所合成材料的活性和稳定性。本工作制得的非贵金属催化剂成本低、活性和稳定性优异、制备方法简单,其孔径、石墨度和异质原子含量等可控,具有潜在的商业应用价值。
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