基于改性气体扩散电极的光电芬顿氧化法降解含苯酚废水的研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 6次 | 上传用户:a247114340
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本文将二乙基蒽醌(EAQ)改性气体扩散电极用于光电芬顿体系中降解苯酚废水。以EAQ作为催化剂,与石墨化碳黑、PTFE乳液混合制备出EAQ含量为15%的改性气体扩散。通过对EAQ改性气体扩散电极进行电化学循环伏安、疏水角、电阻率及SEM测试,验证了改性气体扩散电极导电性能较好,表面状态良好,比C/PTFE电极具有更高的催化氧还原性能。苯酚降解实验通过自制的无隔膜的光电芬顿反应装置来实施。EAQ改性电极作为阴极,形稳电极(DSA)作为阳极,Na2SO4作为支持电解质,极间距为2cm,处理110mL的100mg/L苯酚溶液。研究显示当电流密度为30mA/cm2,溶液pH在34之间,亚铁离子浓度为2mg/L,出口氧气压力为1.0kPa时,30min内苯酚废水降解完全;紫外光对苯酚降解效率有显著的促进作用,且对Fe(Ⅲ)草酸盐复合物具有较好的光解作用,能够更好的去除稳定的中间产物草酸。通过高效液相色谱法(HPLC)分析苯酚降解过程中各中间产物的变化规律,并根据亲电加成规律,分析苯酚降解机理如下:由改性气体扩散电极的光电芬顿法产生的羟基自由基(·OH)首先进攻苯酚的邻位和对位,生成邻苯二酚和对苯二酚,继续氧化生成苯醌。溶液中大量的羟基自由基(·OH)连续进攻苯环结构,结构稳定的苯环就会被打开,生成的羧酸类中间产物有顺丁烯二酸、反丁烯二酸、丙烯酸、丙二酸、草酸、乙酸和甲酸,直至完全矿化成二氧化碳和水。杂质离子Cl-随其浓度变化对苯酚降解效率的影响体现在促进和抑制两个方面,当浓度低于1400mg/L时生成的ClO-离子协同氧化作用占主导地位,促进苯酚降解;当浓度高于1700mg/L时由析氢反应生成的过多的氢氧根离子,抑制苯酚降解。在300-600mg/L浓度范围内的氨氮离子以及100-300mg/L范围内的Ca2+、Mg2+硬度与无杂质离子的光电芬顿条件下苯酚降解效率相当,对处理效率影响不大。在拓展EAQ改性气体扩散电极的光电芬顿氧化法处理范围中,通过其对其他含酚废水(苯酚、甲酚、硝基酚)、染料(罗丹明B、甲基红)以及垃圾渗滤液的处理,同样具有较高的降解效率,对处理难降解有机物质无选择性。因此,对EAQ改性气体扩散电极的光电芬顿法推广应用提供了较好的参考价值。
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