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石墨烯因其优异的力学、热学、电学以及光学等性能,在电子器件、航天设备、生物传感器以及高性能复合材料等领域都有着巨大的应用前景,自2004年发现以来就引起了全世界科研工作者的密切关注。如何制备出高质量的单层或少层石墨烯成为当务之急。本论文提出了一种超临界二氧化碳技术结合机械剥离制备石墨烯的方法,获得了单层和少层的石墨烯,详细研究了操作参数对石墨烯产率的影响,确定了最优的制备条件,并通过表征手段对石墨烯进行了分析,探讨了整个制备过程的机理。首先,采用超临界二氧化碳结合锯齿形机械剥离装置分别剥离3500目鳞片石墨和1000目膨胀石墨制备石墨烯,研究不同的石墨原料对石墨烯性能的影响。研究结果表明,以3500目鳞片石墨为原料制备出来的石墨烯尺寸多为数百纳米,而以1000目膨胀石墨为原料制备出来的石墨烯尺寸多为微米级,尺寸相差一个数量级。除此之外,相比膨胀石墨,鳞片石墨的剥离效率也较低。因此,后续实验都是以1000目膨胀石墨为实验的原材料。其次,采用控制变量法,研究操作压力、搅拌时间、搅拌速度以及初始石墨量等操作参数对石墨烯产率的影响。研究表明当温度为40 ℃,操作压力为13 MPa,搅拌时间为60 min,搅拌速度为1000 rpm,初始石墨量为0.5 g时剥离效果最优。UV-Vis分析得到石墨烯分散液的浓度可达1.4 mg/mL,最优产率为28%。对制备出的石墨烯进行表征分析,SEM、TEM数据显示得到单层和少数层石墨烯,电子衍射图显示制备出的石墨烯结晶性良好;AFM数据显示88%的石墨烯为三层以内,其中单层和双层占到71%;XRD数据显示石墨烯结构没有受到破坏,也没有引入其他官能团;Raman数据显示石墨烯的ID/IG值(0.45)要远小于化学还原氧化石墨烯的ID/IG值(1.1～1.5),质量较高,2D峰的峰型和位置表明得到少数层的石墨烯。随后对超临界二氧化碳结合机械剥离制备石墨烯过程的机理进行了探讨,并通过四探针仪器对制备得到的石墨烯进行电导率的测量,结果显示石墨烯具有较高的导电性,电导率可达到2.1 × 105S/m。最后,对实验装置进行改进,在高压釜的基础上加上超声波探针,并采用机械搅拌代替磁子搅拌,文丘里式机械剥离装置代替锯齿形机械剥离装置,采用超声波辅助超临界二氧化碳结合机械剥离制备石墨烯,着重考察超声波功率和超声时间对石墨烯浓度的影响,得到制备石墨烯的最优条件为:温度40 ℃,操作压力为13MPa,初始石墨量为0.5g,机械搅拌速度为1000rpm,超声波功率为180 W,超声时间90 min。对得到的石墨烯产物进行表征分析,SEM、TEM数据表明得到了大尺寸的单层和少数层石墨烯,电子衍射图表明制备出的石墨烯结晶度良好,在剥离的过程中没有遭受破坏;Raman数据表明石墨烯的ID/IG值为0.24,与未加超声的工艺制备出的石墨烯ID/IG值(0.45)相比,ID/IG值更小,表明超声波辅助超临界二氧化碳结合机械剥离制备出的石墨烯质量更高。AFM数据表明得到了大尺寸的石墨烯,其中92%的石墨烯为三层以内,单层和双层占到78%(单层35%,双层43%)。采用三电极体系对石墨烯电极进行循环伏安测试,循环伏安曲线表明比电容随着扫描速率的增大而减小。当扫描速率为5 mV/s时,比电容最大为268 F/g,表现出良好的电化学性能。