聚烯烃共混体系相行为的流变学研究

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本文旨在借助流变学方法建立动态条件下聚烯烃共混体系的相图,深入研究相分离动力学过程及其与结晶行为的相互作用关系,通过流变学参数的变化反映聚合物加工过程中形态结构的演变对材料宏观性能的影响,为实际加工提供科学依据和理论指导。   主要通过流变学方法对聚烯烃共混体系PEH/PEB(乙烯-己烯共聚物)/(乙烯-丁烯共聚物)的相行为(液-液相分离和结晶行为)进行研究。从聚合物粘弹性角度出发,根据相分离或结晶过程中流变学参数的特殊响应,对其物理过程进行原位研究,避免了因两组分结构和折光指数相似带来的研究困难。   首先,根据聚合物共混体系在低频末端区的特殊粘弹行为和平均场理论,通过流变学方法建立了PEH/PEB共混体系在动态条件下的相图(UCST)。该相图与理论计算结果及漫射光散射等间接方法得到的相图在某些组分上具有较好的一致性,表明流变学方法在聚烯烃相行为的研究方面具有独到的优点。其次,将流变学参数的变化与相分离机理相联系,深入研究了不同组成、温度下相分离的动力学过程,揭示相分离过程中浓度涨落和界面张力共同作用的深刻物理内涵。与其他方法相比,流变学方法能够探测到更早期的浓度涨落和界面形成的动力学过程,同时能够突出相分离过程的类凝胶特性。最后,研究了液-液相分离和结晶这两种复杂行为的相互作用及竞争关系,从不同角度和尺度上明晰了这两种复杂行为背后隐含的真实规律和相关条件。结果表明不同相分离机理对结晶初期及后期的影响具有很大差异,旋节相分离剧烈的浓度涨落能够促进结晶,不同组分结晶后期的储能模量在旋节线附近发生明显的转折,相关结果目前未见文献报道。
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