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自组装InAs/GaAs量子点在光电器件和量子通信领域有广泛的应用前景,是近年来低维半导体材料,物理和器件领域的研究热点。本论文以量子点的光学性质为中心,围绕相关的材料物理,光学表征,器件制作三个领域展开研究,取得如下研究结果:
1.针对不同生长条件下获得几种InAs/GaAs量子点体系,利用变温变激发功率PL光谱,结合一系列改进的载流子速率方程,对量子点系综中的热载流子动力学进行了系统分析,取得了一系列新结果,包括:
1)提出了一个四能级的载流子速率模型(即势垒-浸润层-连续态-量子点),采用经验参数,定量的描述了连续态作为低温区间(30 K~80 K)载流子转移通道对量子点变温光谱的影响。通过不同密度量子点体系变温光谱的比较,定性的揭示了不同载流子通道的温度作用域及其同量子点生长结构的关系。藉此工作,完整的呈现了载流子热转移过程的物理图像。(2.3节)
2)研究了载流子转移效应(变温)和状态填充效应(变激发功率)的交互作用对不同量子点体系光谱的影响。实验上观察到,对于密度较高的量子点,改变激发功率引起的PL峰值和展宽的变化在反常温度效应发生的区间(80 K~150 K)最为显著;通过载流子速率模型,引入描述量子点基态填充几率和激发功率的变量,很好的拟合了实验结果。对于密度较低的量子点,光谱表现出单量子点特性,增大温度和激发功率导致的PL展宽起源于激子的退相干效应。对于多模量子点,发现不同模式间强度比随功率的变化是显著温度相关的,从而推翻了常规的判断多模分布的判据。(2.4节)
3)系统的研究了量子点激发态的反常发光行为。实验上发现量子点的激发态的PL展宽及其同基态的积分强度比随温度升高反常增大,提出了一个考虑基态和激发态间载流子交换效应的局域态模型,很好的拟合了实验结果。此外,还观察到激发态的展宽随激发功率升高而降低,提出一个改进的PL谱型模型,首次为此类反常现象提供了理论支持,发现载流子的有效俘获时间τc*有效激子寿命τr*的比值共同决定了激发态的PL谱形。(2.5节)
4)首次从理论和实验上研究了量子点间的载流子隧穿效应对变温光谱的影响。理论上,建立了考虑隧穿效应的载流子速率模型,对不同隧穿强度下的变温光谱作出合理的预测,并据此提出隧穿发生及衡量隧穿强度的实验判据;实验上,通过生长在不同限制维度图形衬底上量子点变温光谱的比较,揭示了在一定程度上,隧穿强度随量子点间距的减小而增大。此工作进一步丰富和深化了对量子点中载流子转移效应的认识。(2.6节)
5)研究了高密度表面量子点的光谱性质。实验上发现表面量子点的变温性质在15~130 K区间存在反常效应,包括峰值反常蓝移,展宽先增高后降低,积分强度先降低后升高等,这些同以往的报道有显著不同。通过AFM测试和变激发功率光谱,证明此反常效应来源于表面局域态的载流子通道作用,表面局域态的形成可能源于未成熟的量子点前驱体。(2.7节)
6)系统研究了多模量子点体系中高,低能模式间的载流子转移现象。实验发现对于不同的量子点体系,低能模式同高能模式的积分强度比R随温度的变化可能存在几种不同的趋势,据此建立了考虑不同模式间载流子交换效应的局域态模型较好的解释实验现象,并进一步揭示了R的温度依赖关系受到两种相互竞争的作用的影响:①各模式向浸润层(势垒层)的热逃逸;②各模式之间的载流子交换效应。本研究进一步深化了对多模量子点中载流子转移效应的理解。(2.8节)
7)利用PL谱,PR谱,以及快速热退火处理,研究了不对称阱中点(Dwell)结构中的载流子动力学。实验表明,Dwell结构中的bi-QW(InAs WL+InGaAs QW)可以视为电子热逃逸的通道。另外,通过退火调节量子点子能级的间距,通过光谱现象证实了Dwell结构中存在LO声子辅助增强的载流子弛豫过程。(2.9节)
2.利用AFM,PL,PR等表征手段,结合形核动力学模型及能带计算,研究了InAs/GaAs量子点的生长演化动力学,主要包含两个方面内容:
1)系统研究了超薄AlAs插入层对InAs/GaAs量子点形核,演化及光学性质的影响。AFM统计发现:①当AlAs在量子点形成前插入时,将促进量子点的形核,同时使量子点的尺寸分布模式由双模变成单模;利用S-K转变的表面动力学模型证明了InAs浸润层表面的Al合金化将导致量子点的形核势垒降低,此主要同AlAs相比InAs具有较高的表面能有关。②当AlAs在量子点形成后插入时,存在类似的尺寸分布模式的转变。随着AlAs淀积量增大,量子点的的高度和横向尺寸均增大,基态波长红移。利用PR和有效质量计算,揭示了AlAs的掺入可以增强In原子从浸润层向量子点的迁移,从而导致浸润层厚度减小。这一现象主要源于浸润层表面Al-As键结合力比In-As键要强。通过这一研究,揭示了超薄AlAs对量子点的影响主要是通过改变浸润层的表面状态来实现,它对浸润层和量子点的相互作用(包括能量转化和质量转移)有显著的影响。这一研究提供了一种新颖而有效的调控量子点生长结构和光学性质的方法。
2)利用偏振PL光谱,研究了淀积厚度渐变的量子点(包括不同生长停顿时间及不同生长温度)光学各向异性的演化,得出了一些初步的结论。
3.从表征和理论两个方面对单量子点的光学性质进行了前期研究,主要成果包括:
1)自行设计搭建了用于单个量子点及其他纳米结构表征的显微荧光(μ-PL)测试系统,包括一系列软件和硬件设计,并利用该系统进行诸多验证性的显微荧光实验。该工作进一步扩展了本实验室研究量子点及其它纳米结构的光学表征手段。
2)利用Monte Carlo模拟结合速率方程对自组装量子点中的“闪烁(blinking)”现象进行了初步的理论研究,为进一步实验研究blinking现象打下基础。
4.利用宽光谱量子点材料制备了单片集成的量子点锁模脉冲激光器,主要成果包括:
1)利用不同材料体系设计和制备了矩形双区(增益区GA和可饱和吸收区SA)共腔激光器结构,进行了一系列电学和光学测试,如P-I,EL,射频(RF)频谱等,比较了不同材料和结构对可饱和吸收区锁模效应的影响。利用RF测试,成功观察到了重复频率为11GHz的稳定锁模脉冲及其二倍频。根据极限时间带宽积和光谱展宽估算其理想脉冲宽度达到亚皮秒量级。
2)设计了不同开口角度的喇叭型锁模激光器结构,并进行了一些前期实验,为进一步优化器件性能打下基础。