锕系二氧化物是核工业领域中重要的核燃料材料,无论在科学领域还是在工业领域均受到诸多关注。在这一系列的锕系二氧化物中,Pu02和Th02分别作为传统和新型的核燃料,受到的关注更是甚多。PuO2是快反应堆混合燃料的重要组成部分,同时在钚的存储和循环利用方面也起着重要的作用。物理特性方面,由于其处在锕系二氧化物系列中间过渡的位置,其前和其后的锕系二氧化物呈现出明显不同的电子结构特性,这也使得PuO2在研究锕系二氧化物系列材料电子结构和成键特性方面具有重要的参考意义。Th02作为UO2的潜在替代燃料,其本身拥有诸多传统燃料所不具有的优势。ThO2燃烧过程中不会产生大量的超铀放射性废弃物,同时与Pu02具有良好的互溶性,可部分替代Pu02,形成(Pu,Th)O2混合燃料,大大降低了对钚资源的需求。在物理特性方面,Th02燃料具有高熔点,高耐腐蚀性,以及高热导率等优点。除了核燃料之外,核反应堆功能材料是核材料的另外一个重要组成部分。其中,钛金属及其相关合金是重要的功能材料之一。钛金属因具有高的比强度,强耐腐蚀性和高耐热性等优点,被广泛应用于核工业,航空航天,化学化工等领域。核反应堆使用的很多设备、管道和相关部件,均需要大量的钛和钛基合金材料。钛合金还被用来做核反应堆的保护罩,以降低核辐射。无论是核燃料还是核反应堆功能材料,其结构稳定性对材料自身性能的发挥均至关重要。由于核材料应用环境的限制,不可避免的会受到中子、离子或电子辐射,以及发生α衰变和裂变等,这将会使得晶体结构中的原子发生散射碰撞,从而使能量发生转化形成晶体缺陷。这一些缺陷的产生对核材料微结构的演化起到推动作用,将导致材料热性能以及机械性能的退化。弄清材料中缺陷的形成和扩散机制,对控制和预测材料在辐照下的微结构演化至关重要。本论文基于上述考虑,采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理的方法,对ThO2,PuO2,Ti金属和TixHfl-x固溶合金等材料中的各类点缺陷形成机制,以及间隙杂质H和He的扩散行为进行了系统研究和对比讨论。(一)我们考虑了不同价态的点缺陷结构,通过对比形成能寻找到材料中最有可能形成的缺陷形式,并且运用点缺陷模型分析了缺陷浓度随着化学计量的变化趋势。(二)H和He原子在钛金属中形成缺陷分别需要放出和吸收不同的能量,这使得H原子和He原子在钛金属中的扩散行为截然不同。根据间隙原子H和He不同的扩散方式,我们分别建立了不同的扩散模型,运用过渡态理论得到了扩散系数随温度的变化趋势。(三)通过声子色散曲线的计算,我们讨论了杂质原子与金属原子之间的耦合作用,分析对比了过渡态下各类间隙原子不同的声子振动行为,并且对比了同位素效应(H/D/T)对声子振动能的影响。(四)通过特殊准随机结构方法,我们构建了x=0.75和x=0.5两种比例下TixHf1-x二元固溶合金的有序结构。由于合金结构中参与构成各类间隙位的组分不同,因此使得杂质原子在合金中的形成和扩散方式更加多元化。通过计算对比所有可能存在的间隙位的缺陷形成能,确定杂质原子在TixHf1-x合金中的最稳定溶解位,并以此溶解位为初始扩散位,对比杂质原子在TixHf1-x合金和Ti金属中的扩散行为。我们发现在0.75比例的TixHf1-x合金中,无论是He原子的缺陷形成能还是扩散势垒均比在钛金属中要高许多,即0.75比例下的TixHfl-x固溶合金相对于钛金属能起到更好地固氦行为。