超支化聚己内酯的合成及其增韧作用研究

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超支化聚酯(HPE)作为一种新型聚合物,其高度的支化结构使其具有良好的溶解性、较好的流动性及较高的化学反应性,广泛应用于生物医学材料、高分子改性等领域。目前,HPE的合成方法大多比较复杂,或单体合成复杂,或需要多步反应完成,使得其合成成本较高,应用范围受到限制。超支化聚己内酯(HPCL)作为HPE研究中的热点受到广泛关注,但合成过程复杂,其应用多局限于生物、医药等材料领域。本文采用开环-缩聚一步法合成了超支化聚己内酯,对其支化度进行调控,并将其分别用于无定形的EP和半结晶的PLA中,探讨超支化产物对材料性能的影响。第一部分,采用开环-缩聚法,选用二羟基丙酸(BPA)和己内酯(ε-CL)为原料,在优化反应条件后,一步合成了不同支化度的HPCL。通过FTIR、NMR、GPC、DSC等对其结构和性能进行了表征。在HPCL的13C-NMR中可观察到BPA中季碳原子因分子构型不同而产生的裂分,证实所得产物确为超支化结构,通过对不同构型的碳原子振动峰的积分,可计算产物的支化度。第二部分,将所合成的HPCL作为增韧剂分别加入到纯环氧树脂(EP)和阻燃EP中,研究其对两种EP体系性能的影响。纯EP应用广泛,但韧性较低,其断裂伸长率小于8%,冲击强度小于16 kJ·m-2;在纯EP中加入少量的HPCL后材料的韧性明显改善,当HPCL添加量为3%时,EP样品的冲击强度可达21.99 kJ·m-2,与纯EP相比提高了102.0%。在纯EP中加入HPCL后,样品的拉伸性能、弯曲性能和硬度均有所增加,表明HPCL对EP确实起到较好的增韧作用。将HPCL加入到羟基锡酸锌(ZHS)阻燃EP体系中,实验结果表明,HPCL对阻燃EP体系同样具有良好的增韧作用。加入HPCL后,阻燃EP样品的力学性能有所改善,当HPCL添加量为3%时增韧效果最佳,断裂伸长率和冲击强度分别比阻燃EP体系提高了46.6%和73.4%。HPCL对阻燃EP体系的阻燃性能和热性能影响不大,但锥形量热数据表明HPCL的加入对EP体系的燃烧性能有一定的抑制作用。第三部分,将合成的HPCL分别加入到纯聚乳酸(PLA)和阻燃PLA两种体系中,研究其对两种PLA体系力学性能和热性能的影响。实验结果表明,在纯PLA体系中加入HPCL后,样品的断裂伸长率和冲击强度均明显提高,在添加量为15%时,体系的断裂伸长率和冲击强度均达到最大值,分别为16.0%和4.2 kJ·m-2,与纯PLA相比,分别提高了60.6%和35.0%。DSC和DMA数据表明加入HPCL后,PLA样品的玻璃化转变温度降低,表明HPCL对PLA具有良好的增塑作用。选取聚磷酸铵(APP)和季戊四醇(PER)体系为阻燃剂加入到PLA中,阻燃PLA体系的阻燃性提高但力学性能降低。在阻燃PLA体系中以HPCL替代膨胀阻燃剂中的PER后,随着HPCL添加量的增加,体系的断裂伸长率和拉伸强度同时增加,当HPCL完全替代PER时,断裂伸长率和拉伸强度分别为16.15%和52.09 MPa,与原阻燃体系相比,分别提高了112.0%和13.9%。同时HPCL替代PER后阻燃PLA体系的极限氧指数(LOI)有所降低,但垂直燃烧等级不变。
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