铁氧体基磁电复合材料的磁介电效应的研究

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复合材料是工业革命和科技革命的产物,是科技产业的一项重大突破。自从20世纪50年代金属陶瓷被发现,复合材料的时代被正式开启。结构材料的不断发展,推动着功能材料的不断进步。其中,磁电复合材料作为一种高性能的结构材料和功能材料,无论是在基础领域的研究,还是实际应用方面的探索,磁电复合材料都取得了骄人的成绩,但是满足终端需求的商品化器件尚未问世。如今磁电材料的发展进入了一个瓶颈阶段,在现有的研究基础上怎样走出困境,寻找到新的研究思路以及新的研究方法,是科研工作者们亟待解决和面临的一个严峻挑战。目前,磁电复合材料在发展中所面临的困境主要表现在以下几个方面:一是对磁电复合材料当中的复杂的耦合效应以及机制的定量认识相对比较缺乏;二是块体磁电复合材料虽然性能相对稳定,耦合效应比较强,但是和传统的半导体工艺很难兼容,要推广至实用化,需要进一步优化器件的结构设计与系统集成;三是物联网和微电子行业的崛起,助推了微型化和低功耗元器件的需求,制造柔性磁电材料已经是功能材料发展的一个必然趋势。但这方面的研究还处于起步阶段,需要大量的投入。本论文主要针对磁电复合材料发展中现存的这几方面问题,探究了铁氧体基磁电复合材料的磁介电效应和物理机制,以及潜在的应用等。具体研究内容主要为:1.NZFO/PZT系列复合陶瓷的微波磁介电效应的研究。采用固相反应法制备了具有软磁特性的NZFO/PZT系列磁电复合陶瓷,其饱和磁化强度随NZFO的浓度线性增加,压电常数减小。在3 MHz~1 GHz范围内,磁导率显示出弛豫共振。磁导率虚部增加,且截止频率随着NZFO浓度的增加而降低,遵循Snoek定律。在1~18 GHz范围内,由于磁场的作用复合陶瓷的磁导率频谱出现来自畴壁运动和自旋旋转的共振峰,其中,磁导率虚部的共振峰随磁场的增加向高频方向移动,自旋产生的共振峰随着PZT含量的增加变弱;由于极化的作用复合陶瓷介电常数频谱也表现出两个共振峰。并且使用Landau-Gilbert模型对畴壁共振和自旋共振引起的现象进行了解释。2.Ba M/PZT和Ba M/BST系列复合陶瓷的微波磁介电效应的研究。在NZFO/PZT复合材料研究基础上,采用固相反应法制备了具有硬磁特性的Ba M/PZT和Ba M/BST系列磁电复合陶瓷,钡铁氧体基复合材料具有稳定的电学和磁学性能。在微波频段内,磁场对钡铁氧体基复合陶瓷的磁导率和介电行为没有明显的调制。镍铁氧体基复合材料的磁导率在外磁场作用下呈现损耗峰值,随着磁场的增加向高频移动。但是极化后的NZFO/PZT和Ba M/PZT复合陶瓷磁导率损耗峰都向低频方向移动,介电常数损耗峰也出现了宽化,表明极化可以改变复合陶瓷的频率响应。3.外场调控NZFO/PZT和NFO/PZT复合陶瓷的磁介电效应。对NZFO/PZT和NFO/PZT复合陶瓷在不同激发信号下的磁介电(MD)效应和电场诱导磁导率(EIMP)特性进行研究。复合材料介电性能随着交流磁场而增加,证明了磁电效应是引起磁介电效应的主要原因;磁导率的变化主要来自于直流磁场作用下产生的应力所导致,表明复合材料中的EIMP效应强烈依赖于直流磁场。根据实验的结果,设计了一种复合材料的结构,提出了电容器件和电感器件的有效集成路线。4.PVDF/SFO柔性磁电复合膜的磁性能和电性能的研究。对流延工艺进行改进,制备了质量优异的PVDF/SFO柔性磁电复合膜,其介电性能的符合Maxwell-Wagner-Sillars(MWS)界面极化效应。在一定的掺杂范围内,PVDF/SFO复合膜的压电性和铁电性由于界面耦合作用随着SFO浓度而增加。磁滞回线的结果显示复合膜的饱和磁化强度Ms也随着掺杂铁磁相的浓度不断增强,并且通过磁性参数的变化证明,设法提高复合膜中磁性粒子的取向性,可以改善复合膜的磁性能,为优化复合膜制备工艺提供了新的思路。采用KPFM和PFM对复合膜的微区性能进行测试,结果显示磁场可以明显调制复合膜的表面电势,并且复合膜中存在着可切换的电畴,很小的电压激励即可产生压电响应,适合在电子器件中应用。通过曲线拟合表明,表面电势随外磁场的依赖性满足线性关系,随着外磁场的增强单调递减。
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