【摘 要】
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相比于普通的传感方法,荧光可视化传感因其灵敏度及性价比高、可用于实时直观的检测而备受关注。近几年,荧光可视化传感逐步从基于荧光强度变化发展为基于荧光色调的变化,后者可视性更强、更易于人眼识别。荧光色调的变化主要是通过构建比率型量子点或利用波长移动实现的。本论文将利用CsPbX3钙钛矿纳米晶(CsPbX3NCs,X=I、Br、Cl)构建波长移动型可视化荧光传感体系。CsPbX3 NCs具有量子产率高
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相比于普通的传感方法,荧光可视化传感因其灵敏度及性价比高、可用于实时直观的检测而备受关注。近几年,荧光可视化传感逐步从基于荧光强度变化发展为基于荧光色调的变化,后者可视性更强、更易于人眼识别。荧光色调的变化主要是通过构建比率型量子点或利用波长移动实现的。本论文将利用CsPbX3钙钛矿纳米晶(CsPbX3NCs,X=I、Br、Cl)构建波长移动型可视化荧光传感体系。CsPbX3 NCs具有量子产率高、半峰宽窄、可离子交换等优异的性质,其不仅在太阳能电池板、发光二极管等光电领域应用广泛,在传感领域也有着优秀的应用前景。通过改变CsPbX3 NCs结构中卤素离子的比例可进行荧光光谱的调控,使其覆盖整个可见光光谱区域,产生由蓝到红的显著荧光变化,这对于构建波长移动型高视觉灵敏度荧光传感是非常有利的。基于波长移动的荧光可视传感方法不需要任何附加材料便可达到荧光色调变化的可视效果,具有视觉灵敏度高,颜色梯度变化明显的特点,并且受外界条件干扰小,可用于现场快捷检测。本论文工作围绕CsPbBr3 NCs的离子交换特性(卤素交换),构建了波长移动型的高视觉灵敏度荧光传感体系,并应用于不同目标物质的快速检测。研究工作主要分为以下几个章节展开:第一章,绪论。本章对全无机卤化铅钙钛矿纳米晶的特性及应用做了简述,主要介绍了卤化铅钙钛矿纳米晶的结构、发展和离子交换特性,并列举了其在检测、光致及电致发光、温度和湿度传感以及防伪等领域的应用。对文献中的荧光可视化传感方法做了总结,列举了荧光强度变化与荧光色调变化可视化传感的应用实例。基于上述研究情况,提出利用CsPbX3 NCs与荧光可视化传感相结合的思路,开展CsPbBr3NCs波长移动型荧光传感体系的研究。第二章,CsPbBr3钙钛矿纳米晶波长移动型荧光传感检测食用油过氧化值。本章基于CsPbBr3 NCs的卤素交换特性以及9-十八烯基碘化胺与食用油中过氧化物的氧化还原反应,建立了一种CsPbBr3NCs波长移动型荧光传感方法,实现了食用油样品过氧化值的现场快速可视化检测。该荧光传感方法分为氧化还原和卤素交换两个过程,在过氧化值0-0.6 g/100g的范围内呈现一定的线性相关,检测限为0.139 mg/100g,亦可用于过氧化值的定量分析。该方法克服了传统的过氧化物值测定方法分析过程复杂、重现性差、不能进行现场快速检测等缺点,检测过程仅需15 min,视觉灵敏度高,颜色梯度变化明显,干扰小,不需要任何附加材料作为发光参杂物,更加方便、准确。该研究为后续开发更多CsPbBr3 NCs波长移动型荧光检测的分析方法奠定了基础。第三章,CsPbBr3钙钛矿纳米晶波长移动型荧光传感检测奶粉过氧化值。本章进一步将CsPbBr3 NCs荧光传感方法从液体物质过氧化值的检测应用扩展到固体粉末物质过氧化值的检测应用。通过奶粉脂肪提取、氧化还原反应及卤素交换三个过程的优化整合,建立了测定奶粉样品过氧化值的荧光传感方法,并将奶粉脂肪提取过程与氧化还原过程相融合,大大缩短了检测时间。该荧光传感方法在过氧化值0-1.956 mmol/kg的范围内呈现一定的线性相关,检出限为0.0556μmol/kg,亦可用于过氧化值的定量分析。该研究进一步开拓了 CsPbBr3 NCs波长移动型荧光检测分析方法的应用前景。第四章,CsPbBr3钙钛矿纳米晶波长移动型荧光传感检测水溶性氧化物。本章初步将CsPbBr3 NCs荧光传感方法从前两章对有机相物质的检测应用拓展到水相物质的检测应用。利用水溶剂中的碘离子与有机溶剂中的CsPbBr3NCs在两相界面发生的卤素交换反应,结合碘量法,从而检测水相中的待测物质。实验对比了两种水溶性含碘物质(碘化钾、甲基碘化胺)与CsPbBr3NCs在两相界面反应的效果,并已过氧化氢为待测物,初步证实了 CsPbBr3NCs荧光传感检测水相物质的可用性。该研究再次拓展了 CsPbBr3NCs波长移动型荧光检测分析的应用范围。第五章,总结与展望。本研究工作利用CsPbBr3钙钛矿纳米晶构建了波长移动型荧光传感体系,并应用于不同待检测物质的快速检测。研究成果进一步促进了 CsPbX3 NCs在分析传感领域的发展,为高可视化灵敏度的荧光传感方法开发了一种基于波长移动的研究策略。同时,随着移动终端技术的发展,本论文研究工作将有望与手机等智能产品相结合,实现高效、便捷、智能的在线检测平台,可充分满足环境监测、食品安全等快速检测领域的需求。
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