【摘 要】
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硝酸盐普遍存在于我国新疆盐湖及煤化工工业废水中。盐湖卤水体系的化学热力学对研究盐湖卤水的变迁规律、相平衡规律以及实现盐类资源的开发利用具有重要意义。由于盐湖卤水的复杂性,特别是硝酸盐的高溶解度特性,含硝酸盐型盐湖卤水体系多温热力学模型的建立仍然是一项具有挑战性的工作。本研究采用对称eNRTL模型作为基础热力学模型,对含硝酸盐体系Na+//NO3-,Cl-,SO42--H2O四元体系开展热力学研究,
【基金项目】
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国家自然基金重点项目:“典型盐湖卤水环境温度范围,稳态相平衡与成盐动态的集成相图及模型化（U1407204）”,联合基金重点支持项目:“柴达木盆地盐湖巨化学系统全组分、全浓度、多温热力学模型构建及模拟预测系统集成（U1707602）”；
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硝酸盐普遍存在于我国新疆盐湖及煤化工工业废水中。盐湖卤水体系的化学热力学对研究盐湖卤水的变迁规律、相平衡规律以及实现盐类资源的开发利用具有重要意义。由于盐湖卤水的复杂性,特别是硝酸盐的高溶解度特性,含硝酸盐型盐湖卤水体系多温热力学模型的建立仍然是一项具有挑战性的工作。本研究采用对称eNRTL模型作为基础热力学模型,对含硝酸盐体系Na+//NO3-,Cl-,SO42--H2O四元体系开展热力学研究,提出了模型参数化方案,实现了对该四元体系及子体系多温范围内的物性计算及固液相平衡计算;其次又对中煤远兴综合水的分盐过程进行了研究,实现了模型与实际应用相结合。研究结果如下:（1）将饱和蒸汽压、平均离子活度系数、比热等溶液物性作为目标函数,进行多通道单目标拟合及多通道多目标优化得到了NaNO3-H2O二元体系的2组盐对-水的液相特征参数;通过对NaNO3-H2O二元体系多温下的溶解度数据拟合,得到了固相NaNO3的热力学参数;计算了NaNO3-H2O二元体系的完整相图,温度范围为254.65K～543.15K,浓度高达226.88 mol·kg-1。（2）通过对三元体系多温下的溶解度数据拟合得到了NaNO3-NaCl-H2O、NaNO3-Na2SO4-H2O体系的4组盐对-盐对的液相特征参数;对NaNO3-Na2SO4-H2O体系中复盐NaNO3·Na2SO4·H2O的溶解度数据进行拟合,得到了复盐的固相热力学参数。（3）相图的计算与预测:采用外推法预测了三元体系变温下两盐共饱的单变量曲线和三固相共饱的零变量点;绘制了每个三元体系的完整相图和多温相图,实现了对三元体系完整相区结构的划分;对四元体系的等温相图及多温相图进行预测,计算了体系的零变量点,确定了体系中复盐（NaNO3·Na2SO4·H2O）的存在区间,且预测了每种固相相区随温度的变化趋势。（4）煤化工综合水分盐过程的研究:研究了降温速率、硫酸钠初始浓度、NaCl浓度、悬浮密度等对Na2SO4·10H2O结晶的影响以及冷冻过程、Ⅴ效蒸发过程的析盐规律;将模型应用到实际卤水体系,计算了成盐状态下Na2SO4·10H2O的固相热力学参数,实现了Na2SO4·10H2O介稳区宽度的预测;利用模型参数计算了卤水的溶液物性和固液相平衡,为煤化工综合水的分盐阶段提供理论依据。
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