【摘 要】
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硅由于其超高的理论比容量(3579 mAhg-1,Li15Si4),适应的电压窗口（～0.4 V,vs.Li/Li+）以及丰富的储量,被认为是最具发展前景的锂离子电池（LIBs）负极材料。然而,Li-Si的合金化及去合金化过程中伴随着的巨大体积变化会造成电极的粉碎,电接触的消失以及固体电解质相间层（SEI）的反复破坏与形成等缺陷,使其在实际应用中受到了极大的限制。构建硅碳复合材料（Si/C、SiO
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硅由于其超高的理论比容量(3579 mAhg-1,Li15Si4),适应的电压窗口（～0.4 V,vs.Li/Li+）以及丰富的储量,被认为是最具发展前景的锂离子电池（LIBs）负极材料。然而,Li-Si的合金化及去合金化过程中伴随着的巨大体积变化会造成电极的粉碎,电接触的消失以及固体电解质相间层（SEI）的反复破坏与形成等缺陷,使其在实际应用中受到了极大的限制。构建硅碳复合材料（Si/C、SiOx/C）已被证明能够有效缓冲硅基负极的体积膨胀,改善其电化学性能。然而,目前硅碳复合材料存在制备成本高、工艺复杂和环境污染严重等问题,难以实现大规模商业化应用。本文则是从寻找价格低廉的原材料,开发简单易行的制备工艺出发,对硅碳复合材料的制备方法和储锂性能进行了研究。具体研究内容如下:在第2章中,我们提出了碳包覆的SiOx复合材料（SiOx/C）的可扩展合成,并将其作为一种优异且稳定的LIB负极材料。采用工业级Rochow反应工艺,将冶金级Si颗粒与气态CH3OH在Cu基催化剂的作用下进行反应,生成了烷氧基硅烷（重要的有机硅烷单体）和覆盖有有机化合物的SiOx颗粒。通过简单的分离洗涤,将得到的SiOx固体颗粒进行碳化处理,得到了SiOx/C复合物;将其用作LIBs的负极材料时,在100 mAg-1的电流密度下循环100次后,仍能提供581 mAhg-1的高可逆容量,即使在500 mAg-1的高电流密度下循环250次,其容量依然能够保持在510 mAhg-1。这表明在可控反应条件下,利用工业化合成烷氧基硅烷工艺,可以实现SiOx/C负极材料的低成本、高质量和规模化制备。在第3章中,我们选用光伏切割硅废料（PVSi）为硅源、针状焦（Nc）为碳源,通过简单的机械球磨工艺,制备了不同硅含量的硅碳复合材料（PVSi-Nc-10%～60%）。通过对比分析发现,随着硅含量的升高,材料的容量和初始库伦效率也越高,但循环稳定性却越差。在此基础上,选取容量和循环稳定性均适中的硅含量为30%的样品,加入沥青为粘结剂,利用其在270℃的软化点将PVSi颗粒紧紧的黏附在Nc表面,制备了结构更加稳定的PVSi-Nc-Pit-30%复合材料。将其用作锂离子负极材料时,库伦效率得到了显著提升。廉价的原材料、简单的制备工艺为Si/C负极材料的规模化制备提供了一条新的路线。
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