烷氧基稀土钠杂双金属簇合物催化有机反应的研究

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本论文在盛鸿婷博士论文的基础上,采用-OCH2CH2NMe2及-OtBu作为配体,高产率地合成了9个烷氧基稀土钠杂双金属簇合物。在此基础上,进一步研究了Ln2(OCH2CH2NMe212(OH)2Na8(Ln = Pr 1 ; Nd 2 ; Sm 3 ; Yb 4 ;Y 5)对Tishchenko反应的催化活性,LnNa8(OtBu)10(OH)对腈的酰化反应及醛和胺的酰胺化反应的催化活性。主要结果如下所示:1.NaOCH2CH2NMe2与LnCl3按6:1的摩尔比,在一摩尔NaOH存在下反应,合成了5个含有碱金属钠的十核烷氧基簇合物Ln2Na8(OCH2CH2NMe212(OH)2(Ln = Pr 1 ; Nd 2 ; Sm 3 ; Yb 4 ;Y 5)。2.NaOtBu与LnCl3按10:1的摩尔比,在一摩尔NaOH存在下反应,合成了4个含有碱金属钠的九核烷氧基簇合物LnNa8(OtBu)10(OH)(Ln = Nd, Sm, Eu, Yb)。3.簇合物Ln2Na8(OCH2CH2NMe212(OH)2(Ln = Pr 1 ; Nd 2 ; Sm 3 ; Yb 4 ;Y 5)对Tishchenko反应显示很好的催化活性,活性比已经报道的稀土烷氧化物高得多,对催化反应的机理进行了探讨。4.研究了簇合物LnNa8(OtBu)10(OH)(Ln = Nd, Sm, Yb)催化腈和酯的酰化反应。结果表明LnNa8(OtBu)10(OH)(Ln = Nd, Sm, Yb)可催化可烯醇化的酯和非烯醇化的酯与腈反应生成β-酮腈,产率中等到较高。实现了第一例催化腈和酯的酰化反应。对反应机理进行了初步探讨。5.研究了簇合物LnNa8(OtBu)10(OH)(Ln = Nd, Sm, Eu, Yb)催化醛和胺的酰胺化反应。结果表明该簇合物可以在温和的反应条件下,高活性地催化醛和胺的酰胺化反应,对底物有较好的适应能力。该催化体系具有催化剂用量少,反应时间短,反应条件温和的优点。
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