过渡金属/铈基氧化物复合纳米材料的制备及其催化性能研究

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随着汽车保有量的增加,尾气带来的环境问题引起了广泛的关注。尾气中的悬浮颗粒、一氧化碳、氮氧化物和碳氢化合物等都是导致雾霾问题的不可小觑的因素。传统贵金属尾气净化催化剂的高温稳定性差、易中毒、成本高等问题使得其应用严重受限。纳米技术的高速发展使得稀土材料替代贵金属催化剂成为研究的新方向。当前研究显示,铈基复合催化剂在CO催化氧化反应和CO还原NO反应中均能表现出良好的催化性能。基于上述研究现状,我们以合成过渡金属/铈基氧化物复合纳米材料为基础,以CO催化氧化反应和CO还原NO反应为主要的催化性能表征手段,开展我们的研究,内容如下:(1)铜掺杂的氧化铈纳米球的制备及其对CO催化氧化反应性能的研究以碳纳米球作为模板,以硝酸铈作为铺源,以硝酸铜作为铜源,以乙醇和水的混合溶液为溶剂,以尿素作为沉淀剂,制备了不同掺杂量的氧化铺纳米球。形貌分析表明,铜元素掺杂量的增加引起了煅烧过程中碳球模板的除去温度区间的差异,进而产生了纳米球在形貌上从双层空心球到单层空心球的有规律的演变。掺铜催化剂在CO催化氧化反应中表现优越的催化性能(掺铜后的催化剂能将CO完全转化的温度从300℃提前至160℃)。催化性能的提升主要归因于催化剂表面活性较高的CuOx团簇和Cu-[Ox]-Ce结构。(2)镍-铈纳米球的制备及其对CO+NO反应的催化性能研究以碳纳米球作为模板,以醋酸铈为铈源,以一缩二乙二醇(DEG)为溶剂,采用典型的溶剂热方法制得氧化铈前驱物,经过干燥、煅烧等得到CeO2核壳球。用沉淀法在CeO2载体负载镍,得到不同镍含量的镍-铈催化剂。分析表明,镍能够高度均匀的分散在氧化铈载体的表面,并且该催化剂在CO+NO反应中表现出良好的催化性能,因此可作为具有潜在应用价值的催化剂。镍的引入大幅提高了催化剂在催化CO+NO反应中的性能。其中镍含量为10%的样品,可以在较低的温度下完成该反应的完全转化。结合测试结果,我们认为在CO+NO反应中,起关键作用的活性物种主要为Ni-Ce-O结构和NiO团簇。(3)几种过渡金属复合的CeO2纳米棒的制备及对CO+NO反应的催化性能研究以氢氧化钠溶液作为溶剂,以硝酸铺作为铈源,用溶剂热的方法制得氧化铺纳米棒,作为载体使用。通过沉淀法,制备了负载不同过渡金属(Fe、Co、Ni、Cu和Zr)的复合催化剂。实验制得的催化剂中,Cu-CeO2能够在CO+NO反应中表现出良好的催化性能,因此可作为具有潜在应用价值的催化剂,这对催化剂中活性组分的进一步研究提供一定的参考。
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