有机分子薄膜中自旋注入与输运机制的研究

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由于有机半导体具有一些优良的特性,在过去的几十年中,针对有机电子学的基础研究和应用技术都受到了广泛的关注,并且取得了重要的进展。实现了有机发光二极管(OLED)、有机场效应管(OTFT)和有机太阳能电池等多种基于有机半导体的光电子学器件。基于OLED的显示技术更是已经实现了商业化。另一方面,自旋电子学也是一个快速发展的领域。自旋电子学主要是利用电子的自旋自由度来处理和传输信息,以实现高速度、低功耗的电子器件。  有机自旋电子学是有机电子学和自旋电子学交叉而产生的一个新兴领域。由于有机半导体材料中的自旋-轨道耦合和超精细相互作用都比较弱,所以有机半导体材料具有很长的自旋弛豫时间(τs),十分有利于自旋的输运。自2002年第一次在有机器件中发现磁电阻效应起,人们对有机自旋电子学进行大量的实验和理论研究,然而作为一门新兴的学科,有机自旋电子学依然有很多基本物理问题还没有解决。  在攻读博士期间,我主要研究的是有机半导体中的自旋注入、输运和弛豫机制。我的论文主要分为以下几个部分:  1.为了理解有机自旋阀中磁电阻的符号物理起源,我们研究了La0.7Sr0.3MnO3(LSMO)/隧穿层/Alq3/Co自旋阀器件的输运性质。实验中我们观察到高度非对称的磁电阻随偏压的变化关系:负磁电阻的极值出现在负偏压,当外加一定的正偏压时,磁电阻符号会发生反转。并且这样的磁电阻偏压关系与隧穿层是STO还是Al2O3无关。通过第一性原理计算,我们发现Alq3分子与Co的d轨道有很强的耦合,从而导致Co的d电子在Co/Alq3界面的有效注入。而实验中观察到的特殊的磁电阻偏压关系正是Co的d轨道态密度随能量变化引起的。从而揭示了一般的LSMO/Alq3/Co自旋阀器件中呈现负MR的物理起源:Co的费米能级附近的有效自旋极化率为负,而LSMO为正。  2.我们系统研究了LSMO/Alq3/Al/Co自旋阀器件的输运性质。当插入的Al界面层厚度增加时,器件电阻和伏安曲线的对称性发生了很大变化,说明我们得到的是一个电子传输主导的器件。同时我们发现当Al达到一定厚度以后,器件磁电阻的符号与外加偏压极性相关。我们认为这个现象是偏压极性的改变会改变器件自旋注入和探测的有效能级位置导致的。  3.通过自旋泵浦的方法,在Y3Fe5O12(YIG)/Alq3/Pd器件中,我们实现了YIG向Alq3分子的纯自旋流注入。实验中当在面外扫描磁场时,我们观察到逆自旋霍尔电压随外加磁场的异常角度关系,与最近Watanabe等人报道的十分类似[Nat.Phys.10,308(2014)]。通过进一步实验,我们认为这个现象的来源是共面波导的微波磁场分布不均匀,而不是真正的Hanle效应。同时,我们发现测量的Alq3自旋扩散长度在8K到300K的温度区间内基本与温度无关,目前只有交换作用引起的自旋输运的机制能够解释该结果。Hanle效应的缺失和自旋扩散长度与温度无关这两个实验证据都强烈的支持纯自旋流在Alq3中的输运是交换作用引起的自旋输运的机制主导的。
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