【摘 要】
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近年来,锂离子电池因其轻便、能量密度高和循环寿命长等优点占据了消费类电子产品大部分市场。但由于成本高、易燃易爆等缺点,锂离子电池并不适用于大规模储能。水系锌离子电池是最近兴起的绿色环保的二次电池,它使用储量丰富的锌作为负极和安全无毒的水溶液作为电解液,在室温空气条件下就能组装,拥有作为大型储能设备的潜力。然而目前水系锌离子电池在实际应用过程中最主要的障碍在于缺乏高性能的正极材料来实现快速可逆地Zn
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近年来,锂离子电池因其轻便、能量密度高和循环寿命长等优点占据了消费类电子产品大部分市场。但由于成本高、易燃易爆等缺点,锂离子电池并不适用于大规模储能。水系锌离子电池是最近兴起的绿色环保的二次电池,它使用储量丰富的锌作为负极和安全无毒的水溶液作为电解液,在室温空气条件下就能组装,拥有作为大型储能设备的潜力。然而目前水系锌离子电池在实际应用过程中最主要的障碍在于缺乏高性能的正极材料来实现快速可逆地Zn2+嵌入/脱出动力学。其原因主要是Zn2+与材料晶格之间的强相互作用导致离子的扩散动力学缓慢,并且在长循环过程中会导致主体材料发生相变,因此开发便宜、稳定且高性能的正极材料变得尤为重要。其中钒基材料由于价态多、容量高和价格低廉被认为是最具前景的水系锌离子电池正极材料,本文主要研究内容如下:（1）通过简单的溶剂反应和煅烧过程成功地将Al3+离子插入到V2O5的间隙位置(Al0.2V2O5),并将其作为水系锌离子电池新型正极材料。GITT分析结果表明,Al0.2V2O5电极比纯V2O5具有更高的Zn2+扩散系数。并且预插入的Al3+可以稳定晶体结构并有效地防止Zn2+被捕获在晶格中。基于以上优点,Al0.2V2O5电极表现出了比纯V2O5更优异的电化学性能,在5 A g-（16）的电流密度下能进行5000次超长循环,容量保持率为61.4%。此外,Zn//Al0.2V2O5电池在0.1 A g-（16）时可提供327.1 W h kg-（16）的高能量密度,在10 A g-（16）时可提供5491.8 W kg-（16）的高功率密度,在大型储能应用中显示出了巨大的潜力。（2）通过简单的一步水热法成功合成了带有结晶水的分级HAVO微球,其边缘由初级超薄叶状纳米片组装而成,经过煅烧过程后得到AVO样品,SEM测试结果表明微球形态保持良好。当HAVO作为水系锌离子电池的正极材料时,表现出比AVO更优异的电化学性能,HAVO在0.1 A g-（16）时能提供390.4 mA h g-（16）的超高可逆容量,1 A g-（16）电流密度下循环1000次后容量保持率超过80.9%,以及在5 A g-（16）时表现出更出色的倍率性能(比容量为191.4 mA h g-（16）)。TEM、TG、XPS测试结果和电化学分析表明HAVO优异的电化学性能是由于以下因素的协同作用:Zn2+在纳米片中的扩散距离有效地缩短;在晶格中采用Al3+增强了电子电导率和结构稳定性;以及结晶水提高了材料电荷转移性能和离子扩散动力学。（3）通过简单的共沉淀法制备出六氰合铁酸钒材料,XRD图像表明我们合成的VHCF样品为纯相,SEM和TEM测试结果表明其表面由不规则纳米粒子团簇形成。将其作为水系锌离子电池正极材料,VHCF电极在3 M Zn（CF3SO3）2电解液中能提供228.8mA h g-（16）的比容量远高于常规的普鲁士蓝类似物(～70 mA h g-（16）),XPS分析结果表明VHCF电极中存在两个氧化还原中心（Fe和V）,能转移更多的电子从而提供更高的容量,但是其循环稳定性并不太理想,我们使用3 M Zn（CF3SO3）2+10 M Li TFSI的混合电解液显著改善了其循环性,1000次大电流充放电循环后,容量保持率高达92.9%,而且还提高了其工作电压,该策略可能会为新型高性能水系锌离子电池正极材料的开发提供新的思路。
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