磁场辅助电弧放电法制备单壁碳纳米管

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根据手性和直径的不同,单壁碳纳米管可以是金属性的或者是半导体性的,而且半导体性单壁碳纳米管的带隙与其直径成反比关系,同时单壁碳纳米管优异的光学、电学及机械特性与其直径或手性密切相关。但目前所制备的单壁碳纳米管样品中绝大多数是由不同直径和手性的单壁碳纳米管组成的,并且难以分离,不适于用来制作高性能微纳米器件。因此获得特定直径和手性的单壁碳纳米管已经成为单壁碳纳米管制备方面急需解决的科学问题。本文以煤和石墨粉为碳源,研究了催化剂组成、外加磁场及强度、缓冲气体压强及组成对直流电弧放电法制备碳纳米材料结构和组成的影响,具体研究内容如下:以新疆库车煤炭为碳源,首先研究了不同催化剂(Ni、Ni-La2O3、Ni-Y2O3)的催化效率,确定了当以氦气为缓冲气体时,Ni-Y2O3作催化剂,产物中单壁碳纳米管的纯度最高。进一步研究了以Ni-Y2O3为催化剂,磁场辅助电弧放电制备单壁碳纳米管实验中磁场和缓冲气体氦气的压强对单壁碳纳米管直径的协同影响,通过拉曼表征发现,在相对较低的氦气压强下(35 kPa),施加外加磁场后可以明显降低单壁碳纳米管的直径(不加磁场时最小直径为1.36 nm,施加磁场后最小直径可达1.20 nm),同时可以获得单一的半导体性单壁碳纳米管。在直流电弧放电实验中,通过引入反应性气体(氢气)对单壁碳纳米管成核与生长过程进行主动干预来调控单壁碳纳米管直径的分布。拉曼测试结果表明,增加氢气在缓冲气体中的含量能够抑制小直径单壁碳纳米管的形成,而使单壁碳纳米管直径分布向更大直径的方向移动。同时,引入少量(在缓冲气体中所占体积分数不大于3%)氢气在一定程度上可以提高产物中单壁碳纳米管的纯度。以石墨粉为碳源,研究了Ni-Y2O3催化剂、缓冲气体组成及外加磁场对电弧放电产物结构的影响。通过拉曼光谱和场发射扫描电子显微镜表征发现,氦氢缓冲气体中氢气的含量对磁场辅助电弧放电法制备的碳材料形貌结构影响较大,氢气的存在会抑制石墨片层卷曲成单壁碳纳米管,随着氢气含量的增加,单壁碳纳米管的含量逐渐减少,而石墨烯片层的含量逐渐增加,但当氢气的含量超过最佳值时,产物主要由比较大的石墨化多面体组成。高分辨透射电子显微镜及拉曼表征结果表明在氢气含量占3%(体积分数)时所制备的石墨烯具有较少的层数,且缺陷较少。并进一步研究了磁场强度对石墨烯产率的影响,研究发现当磁场强度在42-51G之间时可以制备出较高含量的石墨烯。
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