【摘 要】
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本论文采用液相沉积法在玻碳电极上制备了纳米TiO2薄膜,采用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、线性循环伏安(LSV)、交流阻抗(EIS)等现代物理化学手段对该薄膜的形貌、
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本论文采用液相沉积法在玻碳电极上制备了纳米TiO2薄膜,采用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、线性循环伏安(LSV)、交流阻抗(EIS)等现代物理化学手段对该薄膜的形貌、结构和电化学性能进行了表征。结果表明:液相沉积纳米TiO2薄膜分布均匀、与基板结合牢固;样品主要为锐钛矿晶型;所制备的TiO2薄膜电极具有良好的电催化和光电催化性能。以硝基苯为目标物,研究了硝基苯在TiO2薄膜电极的电催化降解行为。循环伏安试验表明,TiO2薄膜电极对硝基苯还原为对氨基苯酚反应具有较高的电催化活性,纳米膜中的Ti(Ⅳ)/ Ti(Ⅲ)氧化还原电对在硝基苯的还原中起一种中介作用。在0.1 mol·L-1PBS溶液(pH=5)中,所加电压为-1.0V时,1mmol·L-1硝基苯,经180min电解,转化为了对氨基酚的量高达94%。以苯骈三氮唑(BTA)、甲基苯骈三氮唑(TTA)为目标污染物,考察这两种污染物在TiO2薄膜电极上的光电催化降解特性。实验结果表明,BTA在TiO2薄膜电极的光电催化降解符合一级反应动力学模型。其光电催化降解率高于光催化降解率和电化学降解率之和,表现出一定的协同作用。对电极的热处理温度、外加阳极偏压、支持电解质浓度、溶液pH值、污染物初始浓度等参数进行了优化。在最优化条件下,BTA和TTA光电催化降解率都达到了100%。另外,对TiO2薄膜光电催化降解BTA的机理进行了初步探讨:首先,在强紫外线的照射下,BTA中唑环键裂解,产生重氮胺中间产物。重氮胺在·OH的作用下,生成了一些不稳定的中间产物,随着反应的进行,这些中间产物在·OH的作用下,最后生成一些小分子酸,最终被矿化为CO2、H2O、NH4+和NO3-。
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