【摘 要】
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金属有机框架材料是一类新型多孔材料,具有制备方法简单、种类多样、易于改性和超高的比表面积等优点。本文从金属有机框架材料的结构和改性出发,将其应用于丁腈橡胶(NBR)加氢。主要研究内容如下:1、采用水热法制备金属有机框架材料(MIL-101-NH2),通过浸渍法制备负载型催化剂,研究温度、时间、催化剂用量及双金属比例对NBR加氢的影响,结果表明,催化剂MIL-101-NH2@Rh具有高的催化活性,可
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金属有机框架材料是一类新型多孔材料,具有制备方法简单、种类多样、易于改性和超高的比表面积等优点。本文从金属有机框架材料的结构和改性出发,将其应用于丁腈橡胶(NBR)加氢。主要研究内容如下:1、采用水热法制备金属有机框架材料(MIL-101-NH2),通过浸渍法制备负载型催化剂,研究温度、时间、催化剂用量及双金属比例对NBR加氢的影响,结果表明,催化剂MIL-101-NH2@Rh具有高的催化活性,可以得到氢化度为94.2%的氢化丁腈橡胶。另外研究不同Rh Ru负载比例对催化加氢活性的协同作用,得到MIL-101-NH2@Rh Ru(2:1)催化剂表现出更高的催化活性。2、通过引入羟基和膦基团,对MIL-101-NH2载体表面改性,研究改性对MOFs比表面活性以及对负载型催化剂制备的影响。研究改性后催化剂用于NBR加氢反应的催化活性以及可回收性,结果表明,改性后MOFs催化剂比表面积下降,但可回收性提高。3、研究添加CDs和NH4F对MIL-101-NH2形貌和性能的影响,通过SEM、XRD等手段进行表征,发现添加CDs及NH4F后,MOFs形貌趋于规则、热稳定性上升,加氢活性下降。4、采用一步法制备贵金属节点MOFs加氢催化剂,主要研究不同贵金属盐和配比对贵金属节点MOFs催化剂结构和加氢活性的影响。结果表明,加入Rh作为贵金属节点,Rh:Cu=2:8时形成正八面体顶点MOFs催化剂,应用于大豆油加氢,得到碘值为47g/100g的部分氢化大豆油,对丁腈橡胶加氢,得到加氢度95.2%的HNBR,并且催化剂可重复再利用。
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