二氧化碳是主要的温室气体,对其减排具有重要意义。而化石燃料发电厂是主要的二氧化碳集中排放源,对于目前已经投入生产和在建的电厂,采用燃烧后捕集技术是控制二氧化碳排放的最有效、最经济的方法。针对电厂烟气温度高（100oC左右）、CO₂分压低、含有一定含量水蒸气等特点,金属氧化物及其盐类材料是一种理想的CO₂吸附剂。在金属氧化物及其盐类材料中,MgO的CO₂吸附温度在200oC以下,其吸附温度处于烟气的温度范围内。MgO适于在水蒸气存在条件下吸附CO₂,相对于CaO吸附剂和锂盐吸附剂,其脱附温度较低。此外含Mg矿物在自然界大量存在,便于大规模低成本制造。综合考虑以上因素,MgO是一种非常适于捕集烟道气中CO₂的吸附剂。吸附剂的制备过程对吸附剂的结构和性能具有重要影响,而吸附剂在烟气条件下的吸附性能以及吸附反应器的结构和操作条件对CO₂捕集效率具有重要影响。因此,研究吸附剂制备过程中的影响因素、制备高性能吸附剂、研究吸附剂在烟气条件下的吸附性能以及吸附反应器的吸附性能对降低CO₂捕集成本,推动CO₂捕集技术的工程应用具有重要意义。针对目前MgO吸附剂性能较差、吸附剂在烟气工况下的吸附性能仍不清楚以及吸附反应器运行成本较高等问题,本文分别在MgO吸附剂制备、吸附剂性能及吸附动力学特性、吸附反应器性能优化等方面展开研究。主要的研究内容和结论如下:（1）研究了通过不同煅烧温度和前驱体种类得到的MgO吸附剂的多孔结构和吸附性能,讨论了煅烧温度和前驱体在制备过程中对吸附剂多孔结构的影响规律,并分析了其对CO₂吸附性能的影响机理。实验结果表明,增加煅烧温度会导致更大的颗粒和孔径形成,同时降低吸附剂的比表面积。MgO的吸附机理主要是化学吸附,因此MgO的CO₂吸附量与其比表面积呈正相关。MgO材料的表面形貌受前驱体形貌的影响,并与前驱体的形貌保持相似。由于在分解过程中存在副产物的释放,由高的平均相对分子质量的前驱体制备得到的MgO材料具有发达的多孔结构、大的孔体积和孔径。同时,前驱体对MgO的吸附动力学也会产生影响。由较低平均相对分子质量的前驱体制备的MgO材料的孔径较小,CO₂分子在其中的扩散速率较慢,因此MgO的吸附速率较慢。（2）提出了采用沉淀法制备多孔MgO吸附剂,制备了一系列具有发达多孔结构和高比表面积的MgO吸附剂,开展了材料结构表征和CO₂吸附性能的研究,结果表明制备的MgO材料具有高度发达的多孔结构,其比表面积高达252 m2/g。通过热重实验发现多孔MgO吸附剂具有高的CO₂吸附量和良好的吸附选择性。CO₂程序升温脱附实验证明材料能在较低的温度下实现再生,其脱附能耗较低。离子吸附法制备的碳基MgO材料具有发达的多孔结构以及较高的CO₂吸附量和MgO利用效率,其能够有效地将MgO纳米颗粒分散在碳基材料的多孔结构上。（3）对采用热分解法制备的多孔MgO材料吸附动力学特性进行了研究,采用不同的吸附模型对实验数据进行了关联。结果表明,二阶模型能够在整个吸附阶段准确地预测多孔MgO的吸附曲线,证实了MgO材料的主要吸附机制为化学吸附。多孔MgO在不同的工况下呈现出两段式吸附过程,其不是由生成的吸附产物覆盖在颗粒表面导致扩散困难所致。通过采用Boyd膜扩散模型、颗粒间扩散模型和颗粒内扩散模型对MgO吸附动力学进行研究。结果表明,MgO吸附剂初始吸附速率是由膜扩散阻力决定的,随着吸附的进行,CO₂分子在吸附剂微孔内的扩散阻力导致吸附速率变慢。经过多次循环后,吸附剂的吸附量和多孔结构变化较小,模型分析表明,两段式吸附过程主要是由膜扩散阻力和颗粒内扩散阻力造成的。（4）研究了MgO堆积床在干燥条件和含湿条件下的吸附性能。结果表明,在干燥条件下,MgO吸附剂具有良好的循环稳定性,在300oC下就能完全再生,其多孔结构及吸附量在多次循环后仍能保持稳定,说明材料的脱附能耗较低。水蒸气对MgO材料的CO₂吸附量有很大的促进作用,且不会产生新的吸附产物。随着相对湿度的增加,MgO的CO₂吸附量随之增加。MgO吸附剂在50oC-100oC,水蒸气浓度为8.547 v/v%条件下具有良好的吸附性能,其CO₂吸附量高达3.54 mol/kg。但是水蒸气的加入会导致吸附时间增加,这主要是由于水蒸气在多孔MgO吸附剂的孔道中凝结,阻碍CO₂分子的扩散,导致其吸附量下降。当吸附温度高于100oC时,水蒸气不会发生凝结,吸附剂在多次循环后仍然能够保持结构稳定。但是过高的温度抑制了碳酸氢根的生成,吸附剂的吸附量有所下降。（5）针对常规的吸附反应器,以不同的优化目标对吸附床的床层孔隙率、吸附床的长度和直径以及脱附温度进行了优化,获得了优化设计的计算方法。以电厂整个寿命周期内的CO₂捕集成本最小化为目标,综合考虑不同因素对捕集成本的影响,获得了多个参数对吸附床建设投资成本、吸附-脱附运行成本以及吸附剂更换成本的影响关系式,得到了电厂寿命周期内单位二氧化碳捕捉成本与结构和运行参数之间的关系式,并建立了以总成本最小为目标的吸附反应器优化设计方法。基于构形理论思想提出了带树形结构的堆积床吸附反应器,获得了流体的无量纲压降、流道体积分数、流道渗透率随分叉级数的关联式,并根据双孔隙率模型研究了树形结构堆积床吸附反应器内的有效渗透率。嵌入树形流道能有效降低吸附床的压降,提高二元吸附床的有效渗透率,并增加吸附剂的装填量。