有机半导体材料的设计、合成及在太阳能电池中的应用

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有机太阳能电池由有机半导体材料制备得到,具有成本低、柔韧性好、轻便、加工工艺简单和可以制备大面积器件等独特的优势,近十几年来一直都是研究的热点,相关研究获得了巨大的进展,器件效率得以提升。其中,有机半导体材料作为器件里面的活性层材料,对器件效率有着至关重要的影响。有机半导体材料在太阳能电池中分为给体材料和受体材料。给体材料发展迅速,特别是聚合物给体,使得聚合物太阳能电池效率不断改善。受体材料方面,富勒烯仍然占据主要优势,但是渐渐非富勒烯受体材料也成为了研究热点。本论文围绕以上几个方面,首先研究了 π堆叠型有机半导体材料的合成与光电性能,接着对低含量给体太阳能电池中少量给体的电离势对电池器件效率的影响进行了研究,最后设计合成了新的二聚体类型和三维构型的非富勒烯受体,并用到本体异质结太阳能电池中,考察了它们的光伏性能。本论文的具体工作包括以下几个方面:(1)采用一种新的结合传统自由基聚合和Diels-Alder反应的方法,设计合成了两种新型π堆叠构型的聚合物(PFMA-Ma和PFMA-Mb)。采用核磁共振氢谱对聚合物的结构进行了详细的表征和分析,从中计算出功能基团在聚合物中所占的摩尔百分比例,并且发现聚合物内存在两种D-A加合物的立体异构体,这一点也进一步被后续的DSC测试所证实。在荧光测试中,发现随着退火温度的升高,聚合物的荧光变弱,直至150℃退火后荧光几乎消失。同时,当聚合物中侧基部分所占的摩尔比增加时,PFMA-Ma的荧光谱图出现了象征侧基完全重叠的构象特征峰,而PFMA-Mb则发生了荧光光谱的轻微红移。这些现象表明,热退火和高摩尔百分比的侧挂基团有利于聚合物中侧基的π-π堆叠和聚集。(2)设计合成了两个新的低电离势给体小分子5,5’-双{二(4-甲氧基苯基)氨基}-2,2’-联噻吩(DMPA-BT)和N-(叔丁基)-2,6-双{二二(4-甲氧基苯基)氨基}二噻吩并[3,2-b;2’,3’-d]吡咯(DMPA-DTP)。将所合成的小分子和购买的具有较高电离势的给体小分子(DMFL-TPD、TAPC)分别作为给体材料、C60作为受体材料,采用5:95的给受体摩尔比例,应用热蒸镀法制作了低含量给体太阳能电池,并测试了器件性能。结果发现,随着给体电离势的降低,低含量给体太阳能电池器件的开路电压,短路电流以及填充因子同步下降。开路电压的下降可以理解为给体电离势和受体电子亲和能的能量差减小造成的。而短路电流的下降表明了低含量的给体小分子在器件中并没有改善器件的光吸收,提高短路电流。低电离势的给体小分子有可能阻碍了器件膜内激子的有效分离,影响了电荷的传输,从而使得器件性能下降,甚至低于基于纯C60的肖特基太阳能电池。(3)设计合成了一种新的PDI二聚体(o-diPDI),在邻位(ortho)以C-C单键相连。计算表明,与先前报道的湾位置相连(bay)的PDI二聚体(b-diPDI)相比较,o-diPDI的苝平面之间具有一个较大的扭转角(二面角:88°),比b-diPDI(二面角:62°)的扭转角大出很多。电化学测试表明,o-diPDI的第一还原峰电位出现的位置比b-diPDI更负。通过制备倒置型太阳能电池研究了 o-diPDI作为受体的光伏器件性能,基于o-diPDI的太阳能电池获得了 5.16±0.19%的效率,而用作比较的b-diPDI,效率则是5.24±0.14%。两个分子获得了基本一致的电池效率。(4)通过中心核9,9’-联芴烯(BF)的四硼酸酯取代物与PDI-Br或NDI-Br之间的Suzuki偶合反应制备了非富勒烯受体小分子BF-PDI4和8F-NDI4。在理论计算中,我们验证了两个分子均是三维结构。将合成的两个分子制备倒置型有机太阳能电池,研究了 BF-PDI4和BF-NDI4两个分子作为受体材料的光伏性能。PTB7-Th:BF-PDI4和PTB7-Th:BF-NDI4的优化器件效率分别为3.64%和2.28%。此外,BF-PDI4表现出比BF-NDI4更好的Jsc和FF。虽然BF-PDI4在400和600 nm之间有着良好的UV-vis吸收,但是此吸收对光电流的贡献相对较少。BF-NDI4制作的太阳能电池性能较差则可能有两个原因,一方面是BF-NDI4在可见光谱区域中较弱的吸收,另一方面是从聚合物激子中产生光电流效率较低。
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