1金属卤化物钙钛矿作为一类新型的离子型直接带隙半导体材料在电致发光二极管(LED)中有着重要应用前景。但其前提是:只有在提高金属卤化物钙钛矿材料发光效率和稳定性的基础上才有可能实现高效稳定的新型金属卤化物钙钛矿LED的实际应用。近年来的研究表明,金属卤化物钙钛矿块体材料的激子结合能比较低,且电子-空穴扩散距离长,这样容易导致激子分离,使得金属卤化物钙钛矿块状材料作为发光层时很难获得高的发光效率。为了提高金属卤化物钙钛矿作为LED器件发光层的激子结合效率,设计和合成金属卤化物钙钛矿纳米材料是一个有效途径。纳米材料的尺寸和维度降低可以增强激子结合能和辐射复合速率,从而提升发光效率。此外,纳米材料表面有机配体的纯化作用以及分子之间的范德华作用力较强,这进一步使得金属卤化物钙钛矿纳米材料的稳定性相对于块体材料也有所提高,使其成为一种备受关注的LED高效发光层材料。目前,基于纳米材料设计的金属卤化物钙钛矿LED在绿光和红光范围已经展现了高发光亮度和高外量子效率(EQE),其中最高EQE已经超过了 20%,但其稳定性仍满足不了应用需求。更值得关注而且更重要的是蓝光钙钛矿LED的发光亮度和外量子效率目前仍然不高。如何制备高效、稳定的金属卤化物钙钛矿LED特别是蓝光LED是一个具有重大应用前景和富有挑战性的研究课题。基于上述的研究背景,我们以合成高效发光的金属卤化物钙钛矿纳米材料和制备高效稳定的钙钛矿LED器件为研究目标,围绕金属卤化物钙钛矿纳米材料合成与发光二极管器件性能优化开展研究。主要研究内容分为以下四个方面:1.利用简单的配体辅助再沉积法,我们通过选择合适的配体和前驱体溶液中前驱物的比例,一步大量合成了高发光效率的类钙钛矿CsPb2Br5纳米片。这种二维类钙钛矿纳米片在512 nm发射绿光的荧光,且量子产率(PLQY)高达87%,理论上可以作为一种高效的LED发光层来使用。进一步,我们证明了这种二维纳米片能通过快速的阴离子交换,将其光致发光光谱扩展到整个可见光谱范围。基于此,这有可能制备整个可见光范围发射的金属卤化物钙钛矿LED器件,将极大地拓展其在LED器件发光层中的应用。2.基于金属卤化物钙钛矿高效发光纳米晶的合成基础,我们进一步对金属卤化物钙钛矿纳米晶离子特性诱导的超晶格组装进行了研究。通过Au-Br络合物诱导新型CsPbBr3纳米晶方块的连接组装,我们实现了新型金属卤化物钙钛矿超晶体的制备。我们在CsPbBr3纳米晶方块分散液中引入不同量的Au-Br络合物,研究了 CsPbBr3纳米方块组装成超晶体的过程。通过一系列表征结果证实,诱导CsPbBr3超晶体形成的作用力包括碳链之间的范德华力,Au-Br络合物和表面活性剂之间的静电作用。同时,我们对组装后的CsPbBr3超晶体的光学性质变化,以及热处理之后的超晶格微观结构进行了表征,结果都证明了 CsPbBr3纳米晶超晶体的离子晶体特性。我们制备的CsPbBr3超晶体是一种新颖的半导体超晶体,它为离子晶体的组装提供了新的思路。3.我们在钙钛矿纳米材料合成的基础上,优化了合成的策略,使用一步溶液旋涂法制备了一系列高发光效率的准二维(Quasi-2D)钙钛矿蓝光薄膜,并优化了其做为蓝光LED发光层的性能。通过增加Cl-含量,我们实现了准二维钙钛矿薄膜的发射峰从504 nm到470 nm的调节,并且实现了在蓝光486 nm处的光致发光的量子产率达到42%。此外,我们设计了一种新的NiOx/LiF空穴传输层,它不仅对钙钛矿前驱体溶液有很高的亲和性,使得生成的准二维CsPbBrxCl3-x钙钛矿薄膜的质量提高,而且降低了空穴传输层对钙钛矿薄膜的荧光猝灭。高效发光的钙钛矿发光层薄膜的制备和合适的载流子传输层设计使得钙钛矿蓝光LED的性能有所提升。最终这种基于准二维CsPbBrxCl3-x钙钛矿发光层的蓝光LED不仅展现了颜色可调性,而且实现了电致发光在490 nm,效率达到0.52%,亮度高达1446 cd m-2的钙钛矿蓝光LED器件的制备。4.我们利用在钙钛矿前驱体溶液中添加聚偏二氟乙烯-六氟丙烯(PVDF-HFP)和L-精氨酸(L-Arg)的方式,通过一步旋涂法制备了 PLQY高达40%的高质量的CsPbI3-xBrx薄膜。使用添加10 mol%L-Arg和4 wt%PVDF-HFP的CsPbI3-xBrx薄膜作为发光层,我们制备了在637nm处发光的纯红光钙钛矿LED,其亮度达到了 3100 cd m-2,EQE达到4.5%。在这个体系中,PVDF-HFP在CsPbI3-xBrx纳米晶的形成中起着关键作用,而小分子L-Arg在纳米晶的表面上起到钝化剂的作用,从而降低了所制备的高质量CsPbI3-xBrx薄膜中的缺陷态密度。我们提出的利用聚合物和氨基酸协同调控合成高质量CsPbX3钙钛矿薄膜的策略,在制备高效的纯色钙钛矿LED中显示了巨大的潜力。